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选择性催化还原(Selective catalytic reduction, SCR)烟气脱硝技术是燃煤电厂最广泛采用的氮氧化物排放控制技术。目前，商业SCR脱硝催化剂由于受活性温度窗口(300-400℃)的限制，一般布置在空预器和除尘装置之前，容易遭受烟气中飞灰磨损以及碱金属、痕量有毒元素的影响而失活。此外，中高温条件下烟气中SO2容易被SCR脱硝催化剂氧化生成SO3，并会与NH3进一步结合形成硫酸氢铵等物质造成下游空预器的腐蚀与堵塞，严重影响电厂安全稳定运行。开发低温(100-300℃)SCR催化剂是解决上述问题的有效方法之一。同时，在低温条件下利用SCR催化剂在脱硝同时协同催化氧化单质汞，并利用现有的环保设施将氧化后的二价汞脱除，可以实现对燃煤烟气污染物的高效协同控制。因此，研究开发低温脱硝汞氧化SCR催化剂具有重要的学术价值和广阔的应用前景。
针对低温同时脱硝汞氧化反应过程，本文制备了MnSm/Ti、MnSmCo/Ti和MnFeW/Ti等三种Mn基复合催化剂用于低温同时催化还原脱硝和催化氧化脱汞，并对催化剂同时脱硝汞氧化性能、抗水抗硫性以及反应过程中催化剂物理化学性质的变化规律及反应机理进行了系统研究。
采用超声辅助浸渍法制备了Mn基复合催化剂，并在专用脱硝汞氧化实验台架上对催化剂脱硝汞氧化性能进行了研究。结果表明，在100000h-1空速下，200℃时MnSmCo/Ti和MnFeW/Ti催化剂均获得了超过80%的脱硝效率、100%汞氧化效率以及接近100%的N2选择性，在200℃以上依然能够保持较高的脱硝效率、汞氧化效率以及N2选择性。
针对反应前后催化剂表面物化性质的变化，采用多种表征手段对催化剂的物理化学结构进行了系统分析与研究。结果表明，MnSmCo/Ti催化剂中Mn和Co之间存在Mn3++Co3+?Mn4++Co2+的氧化还原循环，而MnFeW/Ti催化剂中形成了Mn-O-W和Fe-O-W键，这些都增强了反应过程中催化剂表面氧和电子的输运能力，从而有利于MnSmCo/Ti和MnFeW/Ti催化剂在反应前后表面活性的高价金属离子和化学吸附氧维持高的表面含量，进而加快了催化剂表面催化反应速率。
为了进一步揭示不同烟气组分对催化剂脱硝汞氧化性能的影响，在不同气氛条件下，研究了烟气组分对Mn基复合催化剂表面脱硝汞氧化反应过程的影响。结果表明，NO能够显著增强MnSmCo/Ti和MnFeW/Ti催化剂对Hg0的氧化能力，NH3对Hg0在MnSmCo/Ti和MnFeW/Ti催化剂表面的吸附和氧化影响并不明显，H2O会明显抑制Hg0在MnSmCo/Ti催化剂表面的吸附，但对Hg0在MnFeW/Ti催化剂表面的吸附影响较小，SO2会显著降低MnSmCo/Ti和MnFeW/Ti催化剂对Hg0的氧化能力。MnSmCo/Ti和MnFeW/Ti催化剂表面SCR反应与汞氧化反应之间不存在明显的相互影响。
为进一步揭示催化剂表面的低温脱硝反应机理，采用原位红外分析方法研究了反应物在催化剂表面的吸附和反应过程，并采用热重-质谱联用等方法分析了催化剂表面硫酸盐的形态。结果表明，在SCR反应过程中，MnSm/Ti催化剂表面SCR反应遵循E-R机理。MnSmCo/Ti催化剂表面SCR反应同时遵循L-H和E-R机理，但以E-R机理为主。MnFeW/Ti催化剂表面SCR反应遵循E-R机理。三种催化剂表面形成的硫酸盐均为金属硫酸盐，但Sm和W的添加会减少SO2的吸附，此外，烟气中NH3的存在会明显抑制SO2在催化剂表面的吸附。
研究最后采用Hg平衡、瞬态反应、Hg-TPD以及XPS等方法研究了催化剂表面汞的氧化反应过程。结果表明，MnSmCo/Ti和MnFeW/Ti催化剂对烟气中Hg0的氧化脱除过程均为化学吸附和催化氧化。吸附在MnSmCo/Ti催化剂表面的Hg0会和表面的化学吸附氧直接反应生成HgO，同时还会与表面生成的活性中间产物NO2反应生成HgO；此外，Hg0会和催化剂表面的晶格氧反应生成HgO并以弱结合的方式和MnOx形成二元金属氧化物HgMnOx+1。吸附在MnFeW/Ti催化剂表面的Hg0也会与表面的化学吸附氧反应生成HgO；此外，表面吸附的Hg0同样会和活性中间产物NO2反应生成HgO。
针对低温同时脱硝汞氧化反应过程，本文制备了MnSm/Ti、MnSmCo/Ti和MnFeW/Ti等三种Mn基复合催化剂用于低温同时催化还原脱硝和催化氧化脱汞，并对催化剂同时脱硝汞氧化性能、抗水抗硫性以及反应过程中催化剂物理化学性质的变化规律及反应机理进行了系统研究。
采用超声辅助浸渍法制备了Mn基复合催化剂，并在专用脱硝汞氧化实验台架上对催化剂脱硝汞氧化性能进行了研究。结果表明，在100000h-1空速下，200℃时MnSmCo/Ti和MnFeW/Ti催化剂均获得了超过80%的脱硝效率、100%汞氧化效率以及接近100%的N2选择性，在200℃以上依然能够保持较高的脱硝效率、汞氧化效率以及N2选择性。
针对反应前后催化剂表面物化性质的变化，采用多种表征手段对催化剂的物理化学结构进行了系统分析与研究。结果表明，MnSmCo/Ti催化剂中Mn和Co之间存在Mn3++Co3+?Mn4++Co2+的氧化还原循环，而MnFeW/Ti催化剂中形成了Mn-O-W和Fe-O-W键，这些都增强了反应过程中催化剂表面氧和电子的输运能力，从而有利于MnSmCo/Ti和MnFeW/Ti催化剂在反应前后表面活性的高价金属离子和化学吸附氧维持高的表面含量，进而加快了催化剂表面催化反应速率。
为了进一步揭示不同烟气组分对催化剂脱硝汞氧化性能的影响，在不同气氛条件下，研究了烟气组分对Mn基复合催化剂表面脱硝汞氧化反应过程的影响。结果表明，NO能够显著增强MnSmCo/Ti和MnFeW/Ti催化剂对Hg0的氧化能力，NH3对Hg0在MnSmCo/Ti和MnFeW/Ti催化剂表面的吸附和氧化影响并不明显，H2O会明显抑制Hg0在MnSmCo/Ti催化剂表面的吸附，但对Hg0在MnFeW/Ti催化剂表面的吸附影响较小，SO2会显著降低MnSmCo/Ti和MnFeW/Ti催化剂对Hg0的氧化能力。MnSmCo/Ti和MnFeW/Ti催化剂表面SCR反应与汞氧化反应之间不存在明显的相互影响。
为进一步揭示催化剂表面的低温脱硝反应机理，采用原位红外分析方法研究了反应物在催化剂表面的吸附和反应过程，并采用热重-质谱联用等方法分析了催化剂表面硫酸盐的形态。结果表明，在SCR反应过程中，MnSm/Ti催化剂表面SCR反应遵循E-R机理。MnSmCo/Ti催化剂表面SCR反应同时遵循L-H和E-R机理，但以E-R机理为主。MnFeW/Ti催化剂表面SCR反应遵循E-R机理。三种催化剂表面形成的硫酸盐均为金属硫酸盐，但Sm和W的添加会减少SO2的吸附，此外，烟气中NH3的存在会明显抑制SO2在催化剂表面的吸附。
研究最后采用Hg平衡、瞬态反应、Hg-TPD以及XPS等方法研究了催化剂表面汞的氧化反应过程。结果表明，MnSmCo/Ti和MnFeW/Ti催化剂对烟气中Hg0的氧化脱除过程均为化学吸附和催化氧化。吸附在MnSmCo/Ti催化剂表面的Hg0会和表面的化学吸附氧直接反应生成HgO，同时还会与表面生成的活性中间产物NO2反应生成HgO；此外，Hg0会和催化剂表面的晶格氧反应生成HgO并以弱结合的方式和MnOx形成二元金属氧化物HgMnOx+1。吸附在MnFeW/Ti催化剂表面的Hg0也会与表面的化学吸附氧反应生成HgO；此外，表面吸附的Hg0同样会和活性中间产物NO2反应生成HgO。