多溴联苯醚(PBDEs)作为一类含溴阻燃剂被广泛应用于家具、纺织品和电子产品中,并随着这些产品的废弃物而进入水、土壤和沉积物等环境介质。由于它具有强烈的神经毒性和致痛作用,环境中的多溴联苯醚受到人们广泛关注。沉积物是多溴联苯醚的重要汇集区。沉积物中的黑炭和碳纳米管等碳质材料对环境中的疏水性有机污染物具有强烈的吸附作用,溶解性有机质也对疏水性有机污染物在沉积物中的分配、吸附及生物有效性有很大影响。然而,作为一种疏水性较强的有机污染物,当前对沉积物中PBDEs的研究主要集中于它的含量分布、吸附-解吸、生物富集和微生物降解路径等,而黑炭和碳纳米管等碳质材料以及溶解性有机质对沉积物中PBDEs的微生物可利用性的影响还未见报道。因此,本文研究了溶解性有机质对水中溶解态和吸附态PBDEs微生物降解作用的影响、碳质材料对沉积物中PBDEs微生物可利用性的影响,以及我国六条典型河流的自然沉积物中PBDEs的微生物可利用性,并结合不同条件下吸附态PBDEs的解吸作用研究,分析了不同形态有机质和碳质材料对沉积物中PBDEs微生物可利用性的影响机制。　　本论文所研究的六条典型河流的自然沉积物来自珠江、长江、汉江、黄河、海河和永定河,所用的四种碳质材料包括由玉米秸秆制备的黑炭(BCs)、桃树木材制备的黑炭(BCw)和两种不同管径的商购碳纳米管(MWCNT-1和MWCNT-2),三种溶解性有机质包括没食子酸(GA)、单宁酸(TA)和胡敏酸(HA),选用的模式污染物为BDE47。所得到的主要研究结果如下:　　微生物在厌氧降解水中溶解态BDE47时,前7天BDE47的降解率仅为3.0％,从第7天开始降解速率迅速增大,第15天时降解率达到28.9％,已经接近于降解结束时(30天)BDE47的降解率(31.8％),水中BDE47厌氧降解的主要产物为BDE17和BDE4。有溶解性有机质存在的体系中,降解初期BDE47的降解率随着溶解性有机质浓度的增大而显著增大,这可能是因为溶解性有机质的存在增大了污染物向微生物细胞中的流动通量。总的来说,没食子酸、单宁酸和胡敏酸均能加快BDE47的微生物降解速率,但不能增大水中BDE47的降解率。在相同的浓度下,没食子酸、单宁酸和胡敏酸对微生物降解BDE47的促进作用有所不同。没食子酸对BDE47降解的促进作用最强,胡敏酸次之,单宁酸的促进作用相对较弱。　　不同溶解性有机质对黑炭和碳纳米管上吸附态BDE47解吸作用的影响存在显著差异。没食子酸能促进黑炭上BDE47的解吸,且解吸率随没食子酸浓度的增大而增大;胡敏酸也促进了BDE47的解吸,但随着HA浓度的增大,促进作用有所下降;而单宁酸则阻碍了BDE47的解吸。这是由于三种溶解性有机质的分子尺寸存在差异,在黑炭上的吸附作用不同所导致。三种溶解性有机质均对碳纳米管上BDE47的解吸存在显著的降低作用(p＜0.05),这是因为溶解性有机质对碳纳米管的分散作用使BDE47的吸附作用进一步增强。但所有溶解性有机质均对黑炭和碳纳米管上吸附态BDE47的微生物降解存在显著的促进作用,这可能是微生物和溶解性有机质综合作用的结果。和BDE47的解吸相比,微生物降解对吸附态BDE47的微生物可利用性有着更加重要的作用。　　沉积物中黑炭和碳纳米管的存在均显著降低了BDE47的微生物降解率,BDE47降解的各子产物和产物总量均随沉积物中黑炭和碳纳米管含量的增大而迅速下降,但当含量超过3％时,不同黑炭和碳纳米管体系的产物总量没有显著差异,表明碳质材料的含量比来源对沉积物中BDE47的微生物可利用性影响更大。碳质材料上吸附态BDE47的解吸率与碳质材料的比表面积呈显著负相关(p＜0.05),解吸过程包括快解吸、慢解吸和极慢解吸三部分,符合一级三阶段解吸动力学。且含有不同比例黑炭和碳纳米管沉积物中BDE47的降解率均与碳质材料上BDE47的快解吸比例呈正相关,与极慢解吸比例呈负相关,表明含有碳质材料的沉积物中BDE47的生物降解主要受碳质材料上吸附态BDE47的快解吸过程所控制。　　我国六条典型河流的自然沉积物体系中,BDE47在培养30天以后降解速率明显加快,培养60天时降解速率逐渐放缓,产物总量趋于稳定。当降解120天时,黄河沉积物中BDE47的降解率最大(7.9％),长江沉积物中BDE47的降解率最小(4.2％)。总的来说,相同降解时间下沉积物中BDE47降解率的大小顺序为:黄河＞海河＞汉江＞珠江＞永定河＞长江。随着降解时间的增长,所有沉积物中BDE47的低溴降解产物(BDE4)比例逐渐升高,高溴降解产物(BDE17和BDE28)的比例逐渐降低。六条河流的自然沉积物上BDE47的解吸动力学都符合一级三阶段模型,解吸包括快解吸、慢解吸和极慢解吸三个部分。相关分析结果表明,黑炭含量可能会影响BDE47在沉积物上的解吸率。另外,珠江、长江、汉江和永定河四种沉积物中黑炭的来源可能也对BDE47的解吸有较大影响。我国珠江、长江、汉江、黄河、海河和永定河沉积物上BDE47的微生物降解率与解吸率呈显著正相关(p＜0.01),三种主要降解产物的产量与BDE47的解吸率也呈正相关关系(p＜0.05),说明解吸是沉积物中BDE47微生物降解的控制过程。BDE47的降解和解吸率均与沉积物中黑炭的含量呈显著负相关(p＜0.01),由此说明黑炭是影响沉积物中BDE47生物有效性的关键因素。