六价铬(Cr(Ⅵ))和对硝基苯酚(4-NP)是两种典型的水体污染物，其都具有高环境毒性及致癌性。利用甲酸(FA)可将有毒的Cr(Ⅵ)还原为无毒的Cr(Ⅲ)，但其反应动力学缓慢，需要选择合适的催化剂；而4-NP则可通过加氢还原转化为医药中间体对氨基苯酚(4-AP)，同样存在反应能垒高的问题。过渡金属催化剂是一类具有氧化还原催化活性的金属催化剂，因此设计和制备高效廉价的金属催化剂，深入了解催化反应机理既具有应用价值又具有理论意义。本论文研究了两种典型的二维层状载体材料：石墨烯(GO)和碳化钛(Ti3C2)，通过合金化效应以及金属-载体强相互作用(SMSI)来提升金属催化剂的催化活性。研究了两种负载型催化剂分别对Cr(Ⅵ)和4-NP的催化性能，并通过理论计算和实验验证相结合，深入分析了催化活性提升的根本原因，为深入理解两类还原反应机理提供了新方法。本文主要包括：
　　1.采用煅烧后处理及液相还原法合成了钯铜合金氮掺杂介孔碳(PdCu/NCG)。通过改变钯铜摩尔比和催化体系的pH，研究不同组成的PdCu合金和反应环境对催化性能的影响。利用X射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FESEM)、场发射高分辨透射电镜(HRTEM)、比表面积(BET)及孔径分析仪、X射线光电子能谱(XPS)表征了PdCu/NCG的物相、微观形貌、比表面积、表面化学组成和化学元素状态，以及金属与载体界面间的电子转移。研究表明，Cu∶Pd摩尔比为4∶6，PdCu合金负载量为15wt.%，催化体系中pH值为2时，FA还原Cr(Ⅵ)的标准反应速率常数为38.2min-1mg-1，得到的PdCu/NCG比表面积高达656.1m2g-1，并且催化性能明显优于其对应单金属和大多数贵金属催化剂。研究结果显示高效的催化性能高度依赖于合金化和NCG载体。进一步通过密度泛函理论(DFT)计算和XPS分析催化机理，得出的结论是合金化可调控金属电子结构，Pd、Cu之间由于电子转移导致d带能带中心(εd)升高(εd:表面催化中化学吸附的描述符)，较高的εd可增强FA金属表面的化学吸附，加速C-H断裂产生活性H原子，从而可以加快反应动力学。
　　2.采用液相还原法合成了Cu/Ti3C2(MXene)复合催化剂。利用XRD、FESEM、HRTEM、比表面积(BET)及孔径分析仪、XPS表征了Cu/Ti3C2的物相、表面形貌、比表面积、表面化学态，并研究了Cu/Ti3C2以NaBH4为还原剂催化还原4-NP的催化活性。结果表明，Cu粒子的平均直径为~5nm,负载量为12wt.%时，以NaBH4为还原剂还原4-NP的反应速率常数为43.1min-1mg-1，表观反应速率常数为0.673min-1，是未负载纳米Cu颗粒(0.107min-1)的6.3倍。通过DFT计算和XPS分析可知Cu与Ti3C2界面处发生电子转移，且电子从Cu转移向Ti3C2。通过DFT计算Cu负载前后活泼H原子的吸附能(Ead)发现：Cu负载后氢吸附能(-2.57eV)绝对值高于未负载时活泼H在Cu表面的吸附能(-2.45eV)，这意味着负载后活泼H原子更容易吸附于Cu表面，从而加快了还原速率。此工作显示，可以通过提升氢吸附能来促进MXene负载金属的催化加氢还原反应，为拓宽其他2DMXene材料在催化中的应用提供了新思路。