两性离子表面活性剂复配体系自组装的分子动力学模拟研究

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表面活性剂分子同时含有亲水头基和疏水尾链,在溶液中可以自组装形成不同形状的胶束结构,如球状、虫状、囊泡状、层状等,其独特的流变性质使其在各个领域得到广泛的应用。许多实验表明单一表面活性剂效果往往不及混合表面活性剂。表面活性剂复配体系具有单一体系没有的一些奇妙和有趣的性能,如更加丰富的相行为、更低的表面张力、更大的粘性等。因此表面活性剂复配体系性质的研究对工业生产和日常生活应用有着重大的意义。在本论文中,我们采用分子动力学方法主要研究了阴离子(十六烷基硫酸钠,SDS)和两性离子表面活性剂(十四烷基磺基甜菜碱,TPS)组成的复配体系的自组装过程及其自组装结构以及醇对两性离子表面活性剂自组装结构的影响。首先,我们对SDS和TPS的复配体系分别进行了不同复配比例(XTPS=[TPS]/([TPS]+[SDS]))和不同Ca2+浓度影响的分子动力学模拟。模拟结果表明,当保持Ca2+浓度不变,随着复配比例XTPS的增加,胶束结构发生叉指状->虫状->球状胶束的转变。当SDS含量较多时形成分子相互平行排列的叉指状胶束,当TPS含量较多时形成球状胶束,而当复配比例为XTPS=0.6时形成了虫状胶束。另外,在复配比例为XTPS=0.6时,随着Ca2+浓度的升高,胶束结构也发生叉指状->虫状->球状胶束的转变。当Ca2+浓度较低时,表面活性剂分子形成叉指状胶束;随着Ca2+浓度不断增加,更多的Ca2+聚集在表面活性剂极性头周围形成盐桥,降低了极性头之间的静电相互斥力,表面活性剂分子形成虫状胶束;Ca2+浓度继续增加,过量的Ca2+则造成局部电荷密度过高,导致虫状胶束不稳定而分裂成球状胶束。因此,对于阴离子和两性离子表面活性剂复配体系,存在一个合适的复配比例和盐浓度范围使得生成的胶束结构为虫状胶束。其次,我们研究了不同浓度的辛醇(OCT)分子对两性离子表面活性剂TPS自组装结构的影响。我们发现辛醇浓度较低时,胶束结构同单一TPS体系一样保持球状;随着辛醇浓度的增大,胶束结构变得更大、更密,且小胶束最后融合成一个大胶束;辛醇浓度进一步增大将出现虫状胶束。我们计算和分析了TPS和OCT分子间的径向分布函数及分子排布,发现辛醇浓度越高,则插入胶束的辛醇更多,不仅增大了胶束疏水链的体积,而且TPS中的硫原子和OCT中的氧原子之间的静电作用减小了极性头的亲水面积。同时,加入辛醇将会生成氢键使胶束更加稳定和致密。这些因素都导致堆积系数增大,从而形成更大的虫状胶束。我们的分子动力学模拟结果和相关实验结果相一致。
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