聚合物基纳米复合材料综合了聚合物与无机纳米粒子各自的优点,有着优良的力学性能、光学性能、热力学性能等特点,复合材料的功能化、定制化是现代材料科学的发展趋势和当今研究的热点内容。聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)是聚合物中应用范围最广的材料之一,有着优异的透光率,低密度等优点,但是其表面硬度不够、易划伤等缺点却也限制了它应用的广泛性。随着计算材料科学的不断发展,利用计算机进行分子动力学模拟成为了目前探索复合材料设计的主要方式。本文提出使用纳米二氧化硅粒子添加至PMMA中,来改善PMMA力学性能不良的缺点;并对纳米二氧化硅进行表面改性,增强与聚合物的相容性,以此进一步提高力学性能。使用分子动力学模拟的研究方法,将纳米二氧化硅粒子作为聚合物的增强体,对纯PMMA和PMMA/SiO2复合材料进行动力学模拟和力学性能仿真。研究内容包括以下四个方面:(1)根据PMMA的分子结构建立分子链模型,构造纯PMMA动力学仿真模型,使用NPT、NVT系综对晶胞进行分子动力学驰豫,然后进行了不同温度下的力学性能计算,得出不同温度条件下的弹性模量、泊松比、剪切模量、体模量和柯西压等力学参数,并对比已有实验数据和结果,有效验证了仿真方法的正确性与合理性。(2)根据二氧化硅的晶体类型,建立不同直径的球形纳米二氧化硅粒子模型,使用NPT、NVT系综进行动力学模拟,通过分析在特定时间内的均方位移来计算不同直径球形纳米二氧化硅粒子的扩散系数,并且研究不同温度下的扩散系数,使用阿伦尼乌斯理论进行分析,总结出扩散系数随温度和粒径的变化规律。(3)针对PMMA/SiO2和PMMA/改性SiO2两种复合材料,采用相同的方法进行了动力学模拟,对比改性前后复合材料晶胞的密度和边长,判断出聚合物和纳米粒子的结合程度。随后计算了不同温度下两种复合材料的力学性能,结果表明复合材料的力学性能相较于纯PMMA有较大幅度的提升。并且随着温度的升高,两种复合材料与纯PMMA的柯西压呈现了一样的变化趋势,阐明了随温度升高,上述材料的脆性下降、韧性上升。(4)采用实验方法,利用硅烷偶联剂KH-570对纳米二氧化硅粒子改性,并且制备了 PMMA/SiO2和PMMA/改性SiO2两种复合材料;对上述两种复合材料及纯PMMA进行力学拉伸实验。实验结果表明,对比纯PMMA,未改性的纳米粒子复合材料和改性后复合材料拉伸强度和断裂伸长率均有升高。