【摘 要】
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为了最大限度地避免使用传统能源所带来的环境污染,我们需要开发利用先进的新型清洁能源技术。直接甲醇燃料电池（DMFC）因其可利用再生燃料（甲醇）的化学反应将化学能转化为电能,而成为车辆和可穿戴电子产品的电源替代品。目前,DMFC阳极（甲醇氧化反应,MOR）和阴极（氧气还原反应,ORR）常用的催化剂材料是商业铂碳（Pt/C）,其成本高、阴极ORR的催化动力学缓慢、化学稳定性弱;这些不足使得DMFC实现
【基金项目】
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国家自然科学基金委（21806031、51578218、52070074）; 黑龙江省省属高校科技成果研发项目（TSTAU-R2018021）
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为了最大限度地避免使用传统能源所带来的环境污染,我们需要开发利用先进的新型清洁能源技术。直接甲醇燃料电池（DMFC）因其可利用再生燃料（甲醇）的化学反应将化学能转化为电能,而成为车辆和可穿戴电子产品的电源替代品。目前,DMFC阳极（甲醇氧化反应,MOR）和阴极（氧气还原反应,ORR）常用的催化剂材料是商业铂碳（Pt/C）,其成本高、阴极ORR的催化动力学缓慢、化学稳定性弱;这些不足使得DMFC实现大规模商业化需要研究者付出艰辛的努力。此外,为了有效地提高材料的电化学性能,将活性中心原子利用率最大化,可以将起主要催化作用的过渡金属制备成超小粒子的形式。首先,将小粒子Cu锚定在前驱体活性炭（AC）上得到高石墨化程度的Cu-NAC材料,用作Pt载体（MOR）和ORR催化剂。通过硼氢化钠还原将Pt粒子均匀负载到Cu-NAC表面,制备了MOR催化剂Pt-Cu-NAC。Cu-NAC材料含有丰富的微孔、介孔,具有很高的比表面积（894 m~2/g）;N元素成功地掺杂到了AC中,并且通过Cu-N配位形成有效的活性位点。在ORR测试中,Cu-NAC-3的活性最高,还原峰对应电位为0.84 V(起始电位E0=0.91V,半波电位E1/2=0.84 V),此外,Cu-NAC-3的Tafel斜率、Rct值和甲醇耐受性均优于商用Pt/C。在MOR测试中,Pt-Cu-NAC-3的电化学活性表面积(ECSA=587.2 m~2 g Pt-1)远大于Pt/C(321.9 m~2g Pt-1),且其有着1134.4m A mg Pt-1的高质量比活性和很好的CO耐受性。其次,将小粒子Cu负载在由沸石咪唑骨架-8（ZIF-8）衍生的大孔氮掺杂碳上制备了ORR催化剂和Pt载体的Cu-NC材料。ORR测试结果显示,Cu-NC-3催化剂的还原峰电位为0.87 V,优于商用Pt/C（0.83 V）,这主要是因为Cu-NC-3的三维大孔结构为主要活性物质Cu原子的均匀分散提供了足够的空间以及良好的扩散途径,使反应相关物质（O2,H2O）快速运输,从而降低过电位和中间体（H2O2）的产生,增强ORR活性。在MOR中,Pt-Cu-NC-3的质量活性为1217.4 m A mg Pt-1,高于Pt/C的活性(752.4 m A mg Pt-1);在5000次循环伏安（CV）后,其活性维持率（下降27.6%）也优于Pt/C（下降44.0%）。金属小粒子Cu与Pt纳米颗粒之间的相互作用有利于水分子生成OH-,可以快速消除吸附的CO,恢复Pt活性位点,从而提高MOR性能。该合成策略为制备具有多种活性的单金属原子负载在ZIFs衍生宏观结构上的ORR/MOR催化剂提供了新的思路。本文设计了基于原子级小粒子金属Cu-碳基双功能催化材料的合成策略,为DMFC中阴/阳极催化剂的开发提供了一种新思路。
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