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城镇化建设的持续推进、化学肥料的过度使用以及工厂和生活污水的肆意排放，给人们的生产生活以及生态环境造成了不可逆转的影响，水环境污染成为全世界关注的焦点和亟待解决的治理难题，其中，重金属和有机污染物作为水体环境中的典型污染物，会通过水体传播和食物链富集，对食品安全、生态环境和人类健康构成了严重威胁。因此，探究高效、简单、绿色、安全的检测与去除方法的行为机理，发展绿色安全、稳定性好的高性能材料，对于加强水环境污染治理和生态环境保护以及人类生命安全等都具有十分重要的意义。近年来，纳米金（AuNPs）由于具有大比表面积，良好的光学特性、尺寸效应和量子效应等特征，在传感、催化、合成、医药等领域受到了广泛关注。基于此，对于重金属和有机污染物的检测，本论文选取一种重金属Hg2+和一种典型有机污染物卡那霉素（KA），利用AuNPs构建针对Hg2+和KA的比色传感器，研究其检测分析行为机理；对于典型污染物的去除，本论文利用不同碳材料负载的AuNPs催化剂，研究这些催化剂的催化还原性能，同时选择一些硝基酚和偶氮染料作为典型目标分子，研究典型有机污染物的催化还原行为机理。论文结构和主要内容如下：
第一部分是绪论，主要介绍了课题的研究背景和意义，并对水体典型污染物包括重金属类和有机物类两种典型污染物进行了阐述，同时对水体典型污染物的检测与分析以及控制与去除方法及现状进行了介绍；此外，还对功能化AuNPs胶体材料和AuNPs催化剂的性质、制备以及应用进行了较为详细地介绍；最后明确了论文的研究目的和内容。
第二部分利用木瓜蛋白酶（papain，P）和2,6-吡啶二羧酸（PDCA）功能化AuNPs，构建了高效检测水体中重金属Hg2+的比色传感器。papain是一种具有7个半胱氨酸和212个氨基酸残基的蛋白质，其中的残基不仅可以锚固在AuNPs表面，还可以与Hg2+结合；而PDCA是一种螯合配体，与Hg2+具有强烈的螯合作用，同时它含有巯基（-SH），能够形成Au-S键而紧紧结合在AuNPs表面。因此，在papain与PDCA协同作用下构建的比色传感器，能够对水体中的Hg2+实现高效特异性检测，线性检测范围为0.01-14μM，检测限为9nM（1.8ppb），低于美国环境署（USEPA）设定的饮用水中最高浓度允许限值，证明了该比色传感器对Hg2+检测具有很好的灵敏度。此外，将本传感器体系用于自来水、河水和湖水中Hg2+的检测，检测结果与原子荧光光度计（AFS）测定的数值基本一致。由此证明本论文所研究的功能化AuNPs比色传感器的构建具有重要的理论和实践价值。
第三部分受第二部分研究的启发，并在其基础上进行了简化，避免引入多种物质功能化AuNPs而增加实验结果的不可控性，研究构建了一种更简单稳定的可视化比色传感器。该传感器基于氢键相互作用机理，利用4-氨基-3-肼基5-巯基-1,2,4-三氮唑（AHMT）功能化AuNPs，构建了AHMT-AuNPs传感器体系，由于AHMT含有一个-SH，能够与AuNPs形成Au-S键而紧密结合，它含有的含氮基团能够提供电子从而提供氢键位点与KA形成氢键相互作用，从而实现对KA的高效特异性检测。该比色传感器的线性检测范围为0.005-0.1μM和0.1-20μM，检测限达0.004μM，远低于欧盟设定的牛奶中允许检测的KA的最低限值。同时，该比色传感器不受一些典型的氨基酸、抗生素和金属离子的干扰，具有很好的选择性。此外，通过将其用于对包括河水、湖水、自来水、猪尿液在内的多种水样中的KA进行检测，检测结果与高效液相色谱仪（HPLC）测定的浓度高度一致，证明该传感器具有很好的实际应用价值，对多种实际水样中的KA检测具有很好的应用前景。
第四部分研究了聚多巴胺（PDA）修饰的氮化碳（g-C3N4）负载型AuNPs催化剂（PDA-g-C3N4/Au）在NaBH4的激发下对水体中典型有机污染物硝基酚和偶氮染料的去除行为机理。其中PDA是一类神经递质，作为AuNPs的还原剂和稳定剂，能避免一些化学还原剂的使用而对环境造成二次污染，而g-C3N4不仅提供载体的功能，也能够促进AuNPs的沉积，提高其稳定性，从而得到高效AuNPs催化剂。对Au的负载量、NaBH4浓度和催化剂的量对催化活性的影响进行研究，结果表明PDA-g-C3N4/Au(3)对4-硝基酚（4-NP）具有最高的催化活性，催化速率达3.0840min-1，转换频率（TOF）为545.60h-1。同时，该催化剂对其他的硝基酚和偶氮染料也具有很好的催化活性，催化速率遵循甲基橙（MO）＞2-硝基酚（2-NP）＞2,4-硝基酚（2,4-DNP）＞铬黑T（EBT）＞刚果红（CR）的规律，证明本部分制备的Au催化剂具有较好的普适性。此外，该催化剂还具有较高的稳定性和很好的可再生性能，用于10次循环后仍具有较高的催化活性。最后，实际水样的应用证明PDA-g-C3N4/Au具有很好的实际应用前景，此种简单、绿色的AuNPs催化剂合成方法及其应用能进一步扩大Au催化剂在环境中的应用，为水环境污染修复提供理论支持，对环境修复具有重要意义。
第五部分利用多元醇还原法对比合成了由炭黑（CB）、活性焦（ACk）、活性炭（AC）和多壁碳纳米管（MWCNTs）四种多孔碳材料限制的AuNPs催化剂，探究了它们对4-NP催化还原的效率，比较了它们的成本。结果表明CB价格低廉，具有多级孔结构，有利于催化活性的提高，与其他几种碳材料限制的AuNPs催化剂相比，CB限制型AuNPs催化剂（Au/CB）具有大的比表面积，其AuNPs尺寸小且具有高分散性，对4-NP的催化还原效率更高。同时随着Au含量的增加，Au/CB的催化活性随之增强，含量为1.2wt%具有最高的催化活性，催化速率为0.8302min-1，TOF为492.50h-1。通过普适性和实际应用研究，证明本实验制备的Au/CB对于其他的硝基酚和偶氮染料具有较好的催化性能和更好的实际应用前景，且经过10次循环，Au/CB仍然表现出很好的稳定性和活性。研究证明，CB的多级孔结构带来的大比表面积和小尺寸AuNPs提高了Au催化剂的活性，表明多孔碳材料在催化领域具有很好的应用前景，且CB价格低廉，能够为工业化生产奠定基础，有利于Au催化剂的广泛应用。
第六部分以第五部分为基础，进一步探索了酸改性CB（HCB）负载的镍-金双金属纳米催化剂（HCB-Ni-Au）对硝基酚和偶氮染料的催化还原性能，并探究了不同Ni/Au比例对催化活性的影响，结果表明HCB-Ni6-Au1对4-NP具有最高的催化活性，催化速率为1.9617min-1，分别为Ni和Au单金属纳米催化剂的15倍和38倍。HCB-Ni-Au的高催化性能来源于双金属纳米颗粒与HCB以及Ni与Au之间的双重协同作用。一方面，对反应机理和降解路径的研究证明，硝基酚和偶氮染料的还原是通过摄取催化剂表面形成的Ni-H和Au-H中的H，以及分子中的-N=O键和偶氮键（-N=N-）发生断裂，形成氨基（-NH2）进行的；另一方面，密度泛函理论计算表明，4-NP比2-NP和3-硝基酚（3-NP）具有更高的自由能，更易被还原，同时MO的活化焓为65.7kcal·mol-1，具有比其他偶氮染料更高的催化活性，催化速率达2.1055min-1。此外，HCB-Ni6-Au1具有很好的稳定性和实用性，能用于包括自来水、蒸馏水、河水和湖水在内的实际水体中。本研究创造性地将实验与理论计算结合起来，总结并探索了不同目标分子的催化效率不同的原因，所制备的HCB-Ni-Au催化剂既克服了Ni催化剂活性低的缺点，也减少了Au的用量，控制了成本，对于不同技术应用于环境修复以及催化剂的大规模制备提供了理论基础，具有十分重要的现实意义。
第一部分是绪论，主要介绍了课题的研究背景和意义，并对水体典型污染物包括重金属类和有机物类两种典型污染物进行了阐述，同时对水体典型污染物的检测与分析以及控制与去除方法及现状进行了介绍；此外，还对功能化AuNPs胶体材料和AuNPs催化剂的性质、制备以及应用进行了较为详细地介绍；最后明确了论文的研究目的和内容。
第二部分利用木瓜蛋白酶（papain，P）和2,6-吡啶二羧酸（PDCA）功能化AuNPs，构建了高效检测水体中重金属Hg2+的比色传感器。papain是一种具有7个半胱氨酸和212个氨基酸残基的蛋白质，其中的残基不仅可以锚固在AuNPs表面，还可以与Hg2+结合；而PDCA是一种螯合配体，与Hg2+具有强烈的螯合作用，同时它含有巯基（-SH），能够形成Au-S键而紧紧结合在AuNPs表面。因此，在papain与PDCA协同作用下构建的比色传感器，能够对水体中的Hg2+实现高效特异性检测，线性检测范围为0.01-14μM，检测限为9nM（1.8ppb），低于美国环境署（USEPA）设定的饮用水中最高浓度允许限值，证明了该比色传感器对Hg2+检测具有很好的灵敏度。此外，将本传感器体系用于自来水、河水和湖水中Hg2+的检测，检测结果与原子荧光光度计（AFS）测定的数值基本一致。由此证明本论文所研究的功能化AuNPs比色传感器的构建具有重要的理论和实践价值。
第三部分受第二部分研究的启发，并在其基础上进行了简化，避免引入多种物质功能化AuNPs而增加实验结果的不可控性，研究构建了一种更简单稳定的可视化比色传感器。该传感器基于氢键相互作用机理，利用4-氨基-3-肼基5-巯基-1,2,4-三氮唑（AHMT）功能化AuNPs，构建了AHMT-AuNPs传感器体系，由于AHMT含有一个-SH，能够与AuNPs形成Au-S键而紧密结合，它含有的含氮基团能够提供电子从而提供氢键位点与KA形成氢键相互作用，从而实现对KA的高效特异性检测。该比色传感器的线性检测范围为0.005-0.1μM和0.1-20μM，检测限达0.004μM，远低于欧盟设定的牛奶中允许检测的KA的最低限值。同时，该比色传感器不受一些典型的氨基酸、抗生素和金属离子的干扰，具有很好的选择性。此外，通过将其用于对包括河水、湖水、自来水、猪尿液在内的多种水样中的KA进行检测，检测结果与高效液相色谱仪（HPLC）测定的浓度高度一致，证明该传感器具有很好的实际应用价值，对多种实际水样中的KA检测具有很好的应用前景。
第四部分研究了聚多巴胺（PDA）修饰的氮化碳（g-C3N4）负载型AuNPs催化剂（PDA-g-C3N4/Au）在NaBH4的激发下对水体中典型有机污染物硝基酚和偶氮染料的去除行为机理。其中PDA是一类神经递质，作为AuNPs的还原剂和稳定剂，能避免一些化学还原剂的使用而对环境造成二次污染，而g-C3N4不仅提供载体的功能，也能够促进AuNPs的沉积，提高其稳定性，从而得到高效AuNPs催化剂。对Au的负载量、NaBH4浓度和催化剂的量对催化活性的影响进行研究，结果表明PDA-g-C3N4/Au(3)对4-硝基酚（4-NP）具有最高的催化活性，催化速率达3.0840min-1，转换频率（TOF）为545.60h-1。同时，该催化剂对其他的硝基酚和偶氮染料也具有很好的催化活性，催化速率遵循甲基橙（MO）＞2-硝基酚（2-NP）＞2,4-硝基酚（2,4-DNP）＞铬黑T（EBT）＞刚果红（CR）的规律，证明本部分制备的Au催化剂具有较好的普适性。此外，该催化剂还具有较高的稳定性和很好的可再生性能，用于10次循环后仍具有较高的催化活性。最后，实际水样的应用证明PDA-g-C3N4/Au具有很好的实际应用前景，此种简单、绿色的AuNPs催化剂合成方法及其应用能进一步扩大Au催化剂在环境中的应用，为水环境污染修复提供理论支持，对环境修复具有重要意义。
第五部分利用多元醇还原法对比合成了由炭黑（CB）、活性焦（ACk）、活性炭（AC）和多壁碳纳米管（MWCNTs）四种多孔碳材料限制的AuNPs催化剂，探究了它们对4-NP催化还原的效率，比较了它们的成本。结果表明CB价格低廉，具有多级孔结构，有利于催化活性的提高，与其他几种碳材料限制的AuNPs催化剂相比，CB限制型AuNPs催化剂（Au/CB）具有大的比表面积，其AuNPs尺寸小且具有高分散性，对4-NP的催化还原效率更高。同时随着Au含量的增加，Au/CB的催化活性随之增强，含量为1.2wt%具有最高的催化活性，催化速率为0.8302min-1，TOF为492.50h-1。通过普适性和实际应用研究，证明本实验制备的Au/CB对于其他的硝基酚和偶氮染料具有较好的催化性能和更好的实际应用前景，且经过10次循环，Au/CB仍然表现出很好的稳定性和活性。研究证明，CB的多级孔结构带来的大比表面积和小尺寸AuNPs提高了Au催化剂的活性，表明多孔碳材料在催化领域具有很好的应用前景，且CB价格低廉，能够为工业化生产奠定基础，有利于Au催化剂的广泛应用。
第六部分以第五部分为基础，进一步探索了酸改性CB（HCB）负载的镍-金双金属纳米催化剂（HCB-Ni-Au）对硝基酚和偶氮染料的催化还原性能，并探究了不同Ni/Au比例对催化活性的影响，结果表明HCB-Ni6-Au1对4-NP具有最高的催化活性，催化速率为1.9617min-1，分别为Ni和Au单金属纳米催化剂的15倍和38倍。HCB-Ni-Au的高催化性能来源于双金属纳米颗粒与HCB以及Ni与Au之间的双重协同作用。一方面，对反应机理和降解路径的研究证明，硝基酚和偶氮染料的还原是通过摄取催化剂表面形成的Ni-H和Au-H中的H，以及分子中的-N=O键和偶氮键（-N=N-）发生断裂，形成氨基（-NH2）进行的；另一方面，密度泛函理论计算表明，4-NP比2-NP和3-硝基酚（3-NP）具有更高的自由能，更易被还原，同时MO的活化焓为65.7kcal·mol-1，具有比其他偶氮染料更高的催化活性，催化速率达2.1055min-1。此外，HCB-Ni6-Au1具有很好的稳定性和实用性，能用于包括自来水、蒸馏水、河水和湖水在内的实际水体中。本研究创造性地将实验与理论计算结合起来，总结并探索了不同目标分子的催化效率不同的原因，所制备的HCB-Ni-Au催化剂既克服了Ni催化剂活性低的缺点，也减少了Au的用量，控制了成本，对于不同技术应用于环境修复以及催化剂的大规模制备提供了理论基础，具有十分重要的现实意义。