氢化镁（MgH2）以其储氢容量高、可逆性好且原材料丰富、价格低廉等优点,受到人们的广泛关注,是一种极具应用前景的储氢材料。但是长久以来,MgH2一直受限于吸放氢动力学慢、热力学稳定性高的问题,现阶段未能投入大规模使用。针对以上问题,本文首先采用氢氟酸（HF）选择性蚀刻V2Al C、Ti3Al C2和Ti3Al CN中的Al层得到了V2C、Ti3C2和Ti3CN MXenes（层状金属碳/氮化物）,再利用机械球磨法制备了MgH2-MXenes复合储氢材料,以改善MgH2的储氢性能。然后,采用多种研究方法和表征手段对材料的微观结构、储氢性能及作用机制进行了全面的研究,研究结果如下:1、放氢性能研究表明,MgH2-10 wt%V2C复合材料起始放氢温度降至190°C,在300°C恒温下,可在10 min内释放6.4 wt%的H2,10次循环后容量几乎无衰减。用Arrhenius方程和Kissinger方程进行了动力学性能研究,计算得MgH2-10 wt%V2C复合材料中MgH2的放氢反应活化能分别为92.1 k J mol-1和87.6 k J mol-1。用van’t Hoff方程进行了热力学性能研究,计算得MgH2-10 wt%V2C的放氢反应焓变为75.8 k J mol-1 H2-1,略低于纯MgH2的放氢反应焓变(77.9k J mol-1 H2-1)。第一性原理密度泛函理论（DFT）计算表明,V2C与MgH2吸附优化后,MgH2的Mg-H键长由原来的1.71A被拉伸到2.14A,MgH2的结合能由-4.36 e V降低至-3.07 e V,因而MgH2的Mg-H键更容易断裂。总体来说,V2C可以显著改善MgH2的放氢动力学性能和循环稳定性,同时可以略微降低MgH2的热力学稳定性。最后,利用XPS、TEM、SAED和SEM等手段揭示了V2C在MgH2-10 wt%V2C复合材料中的微观结构和作用机理。2、在上述研究基础上,将Ti3C2与V2C一起掺入MgH2中,以协同改善MgH2的吸放氢性能。研究结果表明,MgH2-10 wt%（2V2C/Ti3C2）在约180°C时开始放氢;在225°C恒温下,60 min内可释放5.1 wt%的H2;在300°C恒温下,2 min内可释放5.8 wt%的H2。对于吸氢性能,在6 MPa的初始氢压下,MgH2-2V2C/Ti3C2在室温下即可开始吸氢,在40°C恒温下,20 s内可以吸收5.1wt%的H2。MgH2-2V2C/Ti3C2具有良好的循环稳定性,在10次循环后,储氢容量仍保持在6.3 wt%。放氢热力学和动力学性能研究表明,加入2V2C/Ti3C2后,MgH2的放氢活化能降低了37%,放氢反应焓变降低了2 k J mol-1 H2-1。进一步研究表明,V2C和Ti3C2组成的复合催化剂比V2C或Ti3C2单独作为催化剂更有利于MgH2的放氢过程,而Ti3C2比V2C对MgH2在室温下的吸氢过程影响更大。因此,根据MgH2-V2C-Ti3C2体系的吸放氢特性以及V2C和Ti3C2对MgH2吸放氢过程的不同作用效果,笔者认为氢原子或氢分子在放氢过程中会倾向于从MgH2/V2C/Ti3C2的三叉界面扩散或传递,而在吸氢过程中,则倾向于通过Mg/Ti3C2界面进行扩散或传递。3、上述研究表明MXenes对MgH2储氢性能具有优异的改善效果,因此,本文进一步制备了Ti3CN MXene并添加到MgH2中。研究结果表明,引入Ti3CN也能使MgH2放氢温度明显降低,其中性能最佳的是MgH2-7.5 wt%Ti3CN,其初始放氢温度降至210°C,并可在室温开始吸氢,且变温吸氢可在200°C前吸满氢气。根据Kissinger方程计算出放氢活化能为91.5 k J mol-1,根据Arrhenius方程计算的放氢活化能为82.0 k J mol-1,根据van’t Hoff方程计算得出放氢反应焓为77.4 k J mol-1 H2-1。因此,Ti3CN可以显著改善MgH2的放氢动力学性能。综上所述,V、Ti基MXenes对MgH2的吸放氢热力学和动力学均有改善作用,添加V、Ti基MXenes后,MgH2的起始放氢温度一般能够降至200°C以下,放氢速率明显提升,而且可以在室温下吸氢。同时,MgH2-MXene复合材料也展现出非常优异的循环稳定性。总体来说,MXenes对MgH2的作用主要体现在MXenes可以显著改善MgH2的吸放氢动力学性能。本课题的研究成果将为理解MgH2-MXene复合储氢体系的储氢特性和储氢机理提供重要参考。