论文部分内容阅读
随着温室效应的日益凸显,温室气体C02的捕集和分离引起了全球性的关注。采用吸附法对C02进行分离和捕集已经成为目前最有效的方法之一,其关键技术在于新型高效固体吸附剂的开发。本研究合成了系列微孔-介孔复合分子筛,并应用于C02的吸附,既保留了微孔材料相对较高的吸附量,又具有介孔材料较大的扩散通量,大幅度提高了C02吸附性能。微孔-介孔复合材料的合成研究中,考察了合成方法、微孔分子筛类型、介孔分子筛类型、合成温度、模板剂的类型和用量、溶液的pH值、原料配比及晶化水热时间对复合分子筛结构的影响。其中合成方法包括(1)合成沸石的前驱液,加入不同介孔模板剂,通过前驱液与模板剂自组装;(2)对沸石颗粒进行酸碱处理,水热处理等方法改变构架结构部分转化为介孔相结构。微孔分子筛包括β、ZSM-5、5A、13X四种类型;介孔分子筛包括MCM-41、SBA-15两种类型。采用X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、投射电镜(TEM)等分析技术表征材料的结构和形貌,用氮气吸附脱附等温曲线计算材料的比表面积和孔径分布和孔容大小,用动态光散射(DLS)和Zeta电位分析了合成体系混合溶液的性质,结果表明得到了高比表面积,结构可调的系列微孔-介孔复合材料,阐明了合成机理。在合成微孔-介孔复合材料的基础上初步探索了Li+, K+, Mg2+, Ba2+等金属离子通过离子交换进行掺杂的研究,考察了掺杂方法、金属离子种类和结构特性、微孔分子筛类型、溶液pH值等对金属离子交换的影响,得到了Zeolite-MCM41-Mn+系列金属离子修饰的微孔-介孔复合材料。通过恒温变压法,采用气体吸附仪测定各种复合材料对CO2单组分的吸附/脱附等温线,得到常温下CO2的平衡吸附量。考察了不同合成方法和不同条件得到的微孔-介孔复合材料对CO2吸附量、吸附速率的影响,与纯微孔或介孔材料相比,微孔-介孔复合材料的CO2吸附量明显增加。金属离子修饰后,在微孔-介孔复合材料骨架中产生化学吸附活性位,从而进一步提高对CO2的吸附,例如13X-Mg2+-MCM-41的CO2吸附量高达3.90mmolg-1。微孔-介孔复合材料及其金属离子修饰的研究为采用吸附法捕集和分离CO2奠定了良好的基础。