自石墨烯被成功剥离以来,原子尺度的二维层状材料激发了科研工作者们的浓厚兴趣。其中,二维过渡金属硫族化合物（TMDCs）由于其优异的光学,电子及催化性质,在下一代纳米电子设备的生产及发展中具有很好的应用前景。作为一种典型的TMDCs,单层MoTe₂与其块材相比,由间接带隙半导体变为带隙大小为1.10 eV的直接带隙半导体,这为其在光电子器件上的应用奠定了基础。除此之外,单层MoTe₂多样的相结构（半导体性质的H相,金属性质的T相和T’相）使其具有更丰富的物理性质。因此,对其加以合理地修饰和调控,从而开发MoTe₂更多的应用潜力成为了我们的研究目标。本文采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,利用VASP软件包,以单层MoTe₂为主要研究对象,通过掺杂,施加应力以及搭建平面异质结等不同的手段,对单层MoTe₂的性质进行调控,并且系统地研究了其电子性质以及磁性的变化规律,主要研究内容如下:（1）研究了应变对3d过渡金属原子（Ti,V,Cr,Mn,Fe,Co和Ni）掺杂单层MoTe₂磁性的影响。结果表明,掺杂体系的磁性变化主要取决于掺杂原子的种类,且磁性主要来源于过渡金属原子3d轨道上的未成对电子。掺杂体系的磁矩均小于过渡金属原子本身的磁矩。从本质上来看,过渡金属原子3d轨道上自旋向上的电子态失去电子,同时过渡金属原子3d轨道上自旋向下的电子态从4s轨道上得到电子,从而导致了体系磁矩的减小。对于Mn和Fe的掺杂体系,在费米能级处100%的自旋极化使其在自旋电子器件以及磁性存储上具有很大的应用潜力。此外,外加双轴应力也对掺杂体系产生了一定的影响。对于Cr,Mn和Fe掺杂体系,其磁矩不随应力的变化而变化,表明这些材料可以一定程度上应用于柔性器件;对于Ti,Co和Ni掺杂体系,其磁矩随应力的增大而增大;对于V掺杂体系,其磁矩随应力的增大呈现出震荡变化的趋势,表明这些材料可以应用于应力驱使的自旋电子器件。究其根本,应力使得过渡金属原子3d轨道的电子发生了重新分布,从而引起了体系磁性的变化。此外,加U对体系的主要性质没有显著的影响。此研究结果对基于单层MoTe₂的纳米结构和自旋电子器件的研究提供了理论基础。（2）研究了尺寸效应对MoTe₂/WTe₂平面异质结的电子性质的影响。这种周期性多界面结构也可以被称为超晶格。对于H-MoTe₂/WTe₂,我们搭建了armchair和zigzag两种界面的异质结。结果表明,所有的结构在室温下都有很好的结构稳定性且保持了其本身的无磁性半导体性质,这都归功于单层MoTe₂和WTe₂很好的晶格匹配度。对于armchair界面,由于布里渊区折叠,当m和n之和（m,n分别代表MoTe₂,WTe₂的堆垛个数）为3的倍数时,价带顶和导带底的位置由P点变为Γ点,这有利于电子激发,从而有望应用于光电子器件。所有的结构均属于第二类异质结,电子和空穴分别由不同的材料贡献,在太阳能电池上有潜在的应用。其次,外加应力也可以有效地调控这些材料的能带结构,使其由直接带隙转变为间接带隙,这是由于外加应力改变了金属-非金属的耦合作用,从而引起价带顶和导带底的变化。此外,应力也可以很好地调控T’-MoTe₂/WTe₂平面异质结的能带结构。这些结论加深了我们对原子厚度过渡金属硫化物薄膜中超结构的了解,为其在催化和吸附方面的进一步研究打下基础。