α-Fe2O3和FeWO4的形貌控制合成及其可见光催化降解污染物性能的研究

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芬顿氧化法属于高级氧化技术之一,因其效率高,成本低廉,操作简便而备受青睐。但传统的均相芬顿反应过程铁离子易流失,会产生大量铁泥,在实际应用中受到了一定的限制。异相铁基催化剂因其稳定性高,铁浸出量低等优点受到了人们的广泛关注。本研究分别合成了汉堡包形貌的α-Fe2O3和不同{001}晶面暴露比例的FeWO4纳米片异相催化剂,并研究了异相催化剂对污染物的可见光催化降解效果。主要研究内容如下:(1)采用简单的水热法,合成了汉堡包形貌的α-Fe2O3催化剂,使用多种表征技术对所制得的催化剂的物相、形貌等进行了分析。表征分析结果表明所制备的α-Fe2O3的形貌为汉堡包状而且表面粗糙多孔。通过改变水热反应时间,观察了不同时间阶段汉堡包形貌α-Fe2O3的形貌变化,并分析了汉堡包形貌α-Fe2O3可能的形成机理。(2)不同形貌的α-Fe2O3光芬顿催化降解污染物的实验结果表明,汉堡包形貌α-Fe2O3催化剂对酸性红(ARG)光芬顿催化降解效果最好。这是因为汉堡包形貌α-Fe2O3催化剂的比表面积最大,有利于吸附污染物分子,导致其光芬顿催化性能最好。在最佳实验条件下,汉堡包形貌α-Fe2O3催化剂对溶液中的ARG表现出98%的光芬顿催化降解率和62%的COD去除率。此外,经过6次循环实验后,汉堡包形貌α-Fe2O3催化剂仍保持着较高的催化活性,铁浸出的含量仅为催化剂中总铁含量的0.32‰。通过化学荧光分析法测定了反应中的活性基团,并分析了汉堡包形貌α-Fe2O3催化剂在光芬顿催化降解有机污染物过程中的机理。(3)采用简单的水热法,合成了{001}晶面暴露比例分别为97%和52%的FeWO4纳米片催化剂(标记为FW-97和FW-52)。使用多种表征技术对所制得的催化剂的物相、形貌等进行了分析。表征分析结果表明所制备的FeWO4的形貌均为片状。FeWO4/草酸/可见光体系光催化降解污染物实验结果表明,FW-97对溶液中ARG和Cr(Ⅵ)的光催化降解效果均优于FW-52。这是因为FeWO4晶体{001}晶面上铁原子密度高于{110}晶面,{001}晶面能够产生更多的活性位点,有利于降解反应的进行,导致FW-97具有更高的光催化活性。(4)FW-97对ARG的光催化降解实验结果表明,溶液初始p H值对FW-97的催化性能影响较小,溶液的p H值范围可拓宽至2.2-9.6。此外,FW-97对甲基橙、罗丹明B、4-硝基苯酚、四环素也均有优异的光催化降解效果。FW-97/草酸/可见光体系除了具有极强的氧化性之外,对溶液中的Cr(Ⅵ)表现出良好的还原效果。经过6次循环实验后,FW-97催化剂仍保持着较高的催化活性,铁浸出的含量仅为催化剂中总铁含量的0.2%。通过捕获实验探究了降解反应中的活性基团,并分析了纳米片FeWO4催化剂在光催化降解污染物过程中的机理。本研究合成了汉堡包形貌的α-Fe2O3和FeWO4纳米片,将其作为异相催化剂用于光催化降解溶液中的污染物,并分析了不同催化剂之间光催化性能存在差异的原因。两种新型异相催化剂对ARG均表现出良好的光催化降解效果,本研究对于高效降解溶液中的污染物具有重要的参考价值。
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