仿生聚合物反应器的设计及自导向催化作用研究

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催化是现代化学工业的基础,实现功能催化作用是时代发展的迫切需求。以聚N-异丙基丙烯酰胺(PNIPAm)为底物负载金属纳米粒子为代表的聚合物反应器,为可调控催化作用的实现创造了条件。然而,在实际应用中,聚N-异丙基丙烯酰胺(PNIPAm)负载金属纳米活性组分因换向易造成金属纳米活性组分的泄漏及脱落,且金属纳米粒子的存在对PNIPAm换向作用有抑制作用,从而迫使人们发展更智能的聚合物反应器。本文迎合当前催化发展的需求,旨在解决催化发展进程中遇见的技术问题,从聚合物反应器的设计、可调制的催化作用及催化动力学等方面进行系统深入的研究,发展出防活性组份金属纳米脱落的仿贻贝智能聚合物反应器及具有串联催化功能的新概念纳米反应器。为克服催化作用过程中水合作用诱发的金属纳米粒子活性组分流失的问题,本文受海洋生物与水相环境的兼容机制的启发,将贻贝的水相兼容性机制引进聚合物反应器的设计合成,以仿贻贝聚合物为载体、金属纳米粒子为活性组分,通过仿生聚合物的水相适应机制,抑制了金属纳米粒子的脱落。另外,仿贻贝聚合物和第二功能单体之间产生自组装作用,实现底物通道的“打开”和“关闭”,发展出温度响应作用的新型催化剂,从而实现具有水相兼容性能的智能聚合物反应器。在催化应用中,通常涉及串联或多步反应的催化作用过程,常需控制催化反应过程,以期实现有效的串联催化作用,避免不必要的副反应发生。为此,本文受细胞进行高效串联催化作用的启发,还将细胞的分区催化作用引入到纳米反应器的设计与合成,实现不同化学反应的功能性分离,发展出人造“细胞”纳米反应器,从根本上避免了不同反应的互相干预,实现了分区催化作用的独立反应。通过以上功能设计及系统研究的工作,本文研究了功能聚合物反应器的设计合成,阐明了反应器在自调控中催化作用的规律,从而为聚合物材料的智能化创造了必要思路,也为新型聚合物催化反应器的研究提供了理论及实验依据。
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