【摘 要】
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17α-乙炔基雌二醇（EE2）作为一类具有较强稳定性和雌激素效力的合成类激素,易对生物体的内分泌系统造成较大损害,目前在地表水、地下水、废水、饮用水等水系统中均可检测到EE2,对人们的正常生活造成极大影响,如何高效且彻底地去除水环境中残留的EE2是当下亟待解决的问题。光催化降解去除污染物的技术凭借其简便、毒性低、稳定性高、环保等优点广泛应用于水环境中有机污染物的去除,因此,本文采用狐尾藻作为生物质
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17α-乙炔基雌二醇（EE2）作为一类具有较强稳定性和雌激素效力的合成类激素,易对生物体的内分泌系统造成较大损害,目前在地表水、地下水、废水、饮用水等水系统中均可检测到EE2,对人们的正常生活造成极大影响,如何高效且彻底地去除水环境中残留的EE2是当下亟待解决的问题。光催化降解去除污染物的技术凭借其简便、毒性低、稳定性高、环保等优点广泛应用于水环境中有机污染物的去除,因此,本文采用狐尾藻作为生物质原料,缺氧条件下煅烧得到生物炭（BC）,以此为基质制备了2种生物炭基光催化剂:BiOBr/BC及AgI/BiOCl/BC,在可见光下可高效降解EE2,并可实现多种共存染料的同步降解,其中AgI/BiOCl/BC兼具可见光下快速降解有机污染物及高效的抗菌功能。本文以生物炭为基质,通过引入铋系材料制备得到具有较高降解活性的生物炭基光催化剂BiOBr/BC。以罗丹明B（RhB）为光敏剂,将EE2与染料作为目标污染物,探究所制备生物炭基光催化剂对EE2及混合染料的降解情况。之后进一步引入银基材料制备异质结与生物炭复合,得到了具有高催化降解活性及杀菌活性的复合材料AgI/BiOCl/BC。通过一系列测试手段对制备所得光催化剂的结构、形貌和光学性能进行表征,借助EPR测试对光催化反应过程中产生的活性自由基进行定性和定量检测,结合实验结果和理论计算对EE2降解的光催化机理进行探讨。具体研究内容如下:1.以生物炭为原料、Bi（NO3）3·5H2O为铋源、KBr为溴源,乙二醇为溶剂,通过溶剂热法合成BiOBr/BC光催化剂。对制备条件进行优化得到具有最优EE2降解效果的BiOBr/BC,以RhB为光敏剂可大幅度增强BiOBr/BC降解EE2的效率,可见光照射20 min后,1 mg/L的RhB敏化BiOBr/BC体系对EE2的降解率可高达99.16%,其反应速率常数是纯相BiOBr的68.22倍,是BiOBr/BC的7.36倍。优化RhB的添加量并用UV-Vis检测RhB自身的降解情况,RhB作为光敏剂的同时也可视其为一种污染物,在BiOBr/BC降解EE2的同时可实现RhB自身的降解,以达到“以废治废”的效果。同时,对RhB敏化BiOBr/BC体系降解多种染料污染物的情况进行了探究,发现该体系对于多种染料的混合溶液均有较好的降解效果。结合活性自由基捕获实验、EPR测试和理论计算,提出了一种可能的光催化降解EE2的机理。2.以生物炭、Bi（NO3）3·5H2O、KCl、Ag NO3、KI和乙二醇为原料,通过简单的微波辅助溶剂热-沉淀法制备得到一种新型的半导体异质结与生物炭复合的光催化剂AgI/BiOCl/BC。对制备条件进行优化得到具有最优EE2降解效果的AgI/BiOCl/BC,在上述基础上加入RhB光敏剂提升降解速率,可见光照射4 min后,1 mg/L RhB敏化AgI/BiOCl/BC体系对EE2的降解率可高达99.60%,其反应速率常数是纯相AgI的19.06倍,是纯相BiOCl的265.41倍,是未敏化AgI/BiOCl/BC的7.56倍。优化RhB光敏剂的添加量并用UV-Vis检测RhB自身的降解情况,异质结的构建及RhB的敏化使AgI/BiOCl/BC光催化剂对包含RhB自身的多种染料及EE2共存的复合污染物也有较强的降解能力。通过银基材料的引入,制备得到的AgI/BiOCl/BC光催化剂具有优异的抗菌活性。光照条件下,AgI/BiOCl/BC光催化剂对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的抗菌率分别为99.99%和99.94%。循环实验表明该光催化剂具有优异的稳定性。结合捕获实验、EPR测试和理论计算,提出了RhB敏化AgI/BiOCl/BC体系对EE2可能的降解机理。
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