La蛋白抑制剂HBSC11的结构优化及其抗HBV的活性研究

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目的:前期已发现La蛋白特异性抑制剂HBSC11具有良好的抗HBV活性。本研究主要通过对其进行结构优化,体内外毒性和药效学研究,以期获得更符合成药性研究的非核苷类抗HBV药物。方法:1.计算机预测HBSC11的活性中心并保留该部分,通过两步法化学合成10个衍生物,并对10个衍生物与La蛋白进行虚拟对接验证。2.通过CCK-8检测化合物的细胞毒性,通过RT-PCR和ELISA检测其抗HBV DNA、HBsAg和HBeAg能力。3.通过高压尾静脉注射法构建HBV小鼠模型,用血中HBV指标(HBVDNA、HBsAg和HBeAg)和肝组织中HBcAg水平(免疫组化法)评估模型是否成功;用血清中ALT水平和肝组织HE染色来评估肝损情况。4.用RT-PCR、ELISA、WB和免疫荧光检测小鼠模型中La蛋白的mRNA、蛋白表达及细胞定位情况。5.对优势衍生物5a、5b、3a和先导化合物HBSC11进行类药性预测,并对候选化合物5a及先导化合物HBSC11进行了分子动力学研究,以验证其与La蛋白的结合。结果:1.成功合成10个HBSC11的酰胺类衍生物,并完成与La蛋白的对接模式预测。2.初步筛选了3个高效低毒的优势衍生物(5a、5b和3a),并经专业软件Molinspiration分析,3个优势衍生物均符合类药性Lipinski’s原则。其中候选化合物5a在体外可抑制大约50%的HBV DNA、HBsAg和HBeAg;在体内可抑制98.9%、57.4%、46.4%的HBV DNA、HBsAg和HBeAg,而对照组的自然下降率分别为90.8%,3.8%,9.8%。3.候选化合物5a及先导化合物HBSC11的分子动力学研究结果表明,HBSC11与La蛋白的结合打分为-4.1443,5a与La蛋白的结合打分为-4.1123,两者打分比较接近,相对而言HBSC11与La蛋白的结合稍强一些。4.成功建立了HBV小鼠模型,随着HBV的复制,La在肝细胞中的mRNA增加,蛋白水平无变化,但血清中La均有显著表达,且差异具有统计学意义,尤其是第7天(P<0.0001)。肝组织免疫荧光结果显示,加药处理的小鼠肝细胞核中La明显少于对照组。结论:成功完成对HBSC11的结构优化并合成了10个酰胺类衍生物。通过体内外的毒性和抗病毒活性研究成功筛选了低毒高效的候选化合物5a。这些研究不仅为后续抗HBV研究提供了实验基础,也为La蛋白在HBV中发挥的作用提供更科学全面的认识。
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