单分子磁体因其独特而有趣的性质和在信息储存、量子计算、分子自旋电子学等领域的潜在应用一直是人们感兴趣的研究领域。在过去的十年,稀土基单分子磁体因其明显的单离子磁各向异性成为其迅猛发展的关键因素,强的旋轨耦合和晶体场效应是稀土离子具有明显的单离子磁各向异性的主要原因,有望用于合成出具有高能垒的单分子磁体。本文探讨了系列席夫碱配体组装的3d-4f和4f配合物的合成,晶体结构和磁性质。重点研究了具有单分子磁体行为的配合物的磁学性质、弛豫机理与理论研究。全文共分为八章:第一章介绍了单分子磁体的研究概况和研究背景,重点介绍了 3d单分子磁体、3d-4f单分子磁体和4f单分子磁体的研究进展,构筑稀土基单分子磁体的常用有机配体与合成方法,以及相关的理论基础与目前的研究状况与趋势。第二章探索了原位形成的席夫碱3-[(2-羟基-3-甲氧基)-苯亚甲氨基]-1,2-丙二醇在溶剂热条件下合成的系列NiⅡ2LnⅢ2缺陷双立方烷簇合物的结构和磁性质。二价镍离子位于缺陷双立方烷中心平面上,有效的起到了调节体系磁耦合作用的目的。NⅡ2DyⅢ2和NiⅡ2TbⅢ2配合物表现出典型的单分子磁体行为和不同的磁各向异性能垒。并运用从头计算法研究了这些体系,确定了低激发态单个稀土离子的电子结构与磁相互作用。研究发现单个稀土离子基态和第一激发态间的分裂能与分子内耦合作用和实验得到的各向异性能垒紧密相关,为得到具有高的有效能垒的单分子磁体提供了参考。第三章描述了利用原位形成的席夫碱3-[(2-羟基-3-甲氧基)-苯亚甲氨基]-1，2-丙二醇与三甲基乙酸在溶剂热条件下合成的系列CoⅢ2LnⅢ4蝴蝶形构型的簇合物的结构和磁性质。抗磁的三价钴离子位于簇的中心,CoⅢ2DyⅢ4簇合物具有单分子磁体行为,其有效能垒主要由镝离子的磁各向异性决定。用从头计算法研究了独立单元中两个不同的稀土镝离子的电子结构,获得了镝离子不同自旋态的能量,确定了易磁化轴的方向;运用与磁耦合途径相应的哈密顿算符进行计算得到了稀土离子间的交换耦合常数和可能的弛豫途径。第四章研究了席夫碱配体3-[(2-羟基-3-甲氧基)-苯亚甲氨基]-1,2-丙二醇构筑的系列以Ln2Cu10为次级结构单元,通过μ3-NO3-桥连形成的三维金属有机配合物的晶体结构与磁性质。这种以异核Ln2Cu10作为次级结构单元,以硝酸根作为连接体形成的具有qtz拓扑结构的金属有机框架结构还是首次被发现。原位生成的有机席夫碱配体3-[(2-羟基-3-甲氧基)-苯亚甲氨基]-1,2-丙二醇展现了多种不同的配位模式,对高异核次级结构单元的形成起到了决定性的作用。含Dy2Cu10次级结构单元的簇合物具有慢弛豫磁行为,这是一例罕见的具有慢弛豫磁行为的3d-4f异核金属构筑的三维金属有机框架配合物。第五章研究了席夫碱3-[(2-羟基-3-甲氧基)-苯亚甲氨基]-1,2-丙二醇与三甲基乙酸构筑的系列椅式构型的六核稀土簇合物的晶体结构和磁性质。磁学表征说明六核镝簇有明显的慢弛豫磁行为,簇内镝离子间有较强的铁磁耦合作用。本工作展现了一例通过合理设计并用席夫碱配体环绕构筑的含镝三角单元的慢弛豫磁体。将来应该发展更多的简单模型用于解释和预测基于f电子云构型变化的明显的单离子各向异性。第六章介绍了原位形成的席夫碱3-[(2-羟基-3-乙氧基)-苯亚甲氨基]-1,2-丙二醇构筑的两个新颖的基于蝴蝶结构型的十核稀土簇合物的结构和磁性质。稀土盐的阴离子(硝酸根和醋酸根)对高核簇的形成起到了至关重要的作用,其中硝酸根以μ5-η2:η2:η3的配位模式位于簇的中心连接稀土离子。磁性质测试表明十核镝簇有明显的慢弛豫磁行为,簇内镝离子间表现为反铁磁耦合作用。第七章描述了通过原位反应生成的席夫碱配体二甘醇胺缩-3-乙氧基水杨醛与稀土硝酸盐构筑的系列四核稀土簇合物。硝酸根阴离子以μ4-η4:η1:η1桥连的模式把四个稀土离子连在一起,四个稀土离子以共边双三角形的模式排列。簇合物内稀土离子间都存在很弱的耦合作用,只有四核镝簇展现了单分子磁体行为,其有效翻转能垒为25 K,这是由硝酸根桥连的镝基单分子磁体的有趣实例。这些簇合物的成功合成可能提供了一个新的机会去研究新颖的由硝酸根桥连的稀土基单分子磁体的磁动态行为。最后对整个论文的工作进行了简要的总结。