论文部分内容阅读
2017年,国家提出能源发展规划,将在全国范围内分阶段推广车用乙醇汽油,作为原汽油添加剂之一的甲基叔丁基醚(MTBE)用量将会逐步减少,直至完全退出汽油添加组分,其原料异丁烯也应寻找新的应用途径。本文通过等体积浸渍法制备了负载型Fe2O3-N/β分子筛和Fe2O3-Cl/β分子筛催化剂,并对其催化混合碳四中异丁烯选择性齐聚反应进行评价研究,在催化剂的最佳制备条件下,研究抑制剂对混合碳四中异丁烯选择性齐聚反应的影响。主要探讨了催化剂制备过程中Fe浸渍量、焙烧温度、反应空速、反应温度以及抑制剂添加量对混合碳四中异丁烯选择性齐聚反应转化率和多聚产物选择性的影响。具体研究内容如下:
(1)负载型Fe2O3-N/β分子筛催化剂:考察不同Fe浸渍量(0、3%、6%、9%、12%)、不同焙烧温度(350℃、400℃、450℃、500℃、550℃、600℃)、不同反应条件(反应空速、反应温度)对混合碳四中异丁烯选择性齐聚反应影响,结果表明,Fe浸渍量为6%,焙烧温度为550℃,反应温度为60℃,反应空速为1.5h-1,反应压力为1MPa时,异丁烯选择性齐聚效果最佳。
(2)负载型Fe2O3-Cl/β分子筛催化剂:考察不同Fe浸渍量(0、3%、6%、9%、12%)、不同焙烧温度(350℃、400℃、450℃、500℃、550℃、600℃)、不同反应条件(反应空速、反应温度)对混合碳四中异丁烯选择性齐聚反应影响,结果表明,Fe浸渍量为3%,焙烧温度为550℃,反应温度为70℃,反应空速为2h-1,反应压力为1MPa时,异丁烯选择性齐聚效果最佳。
(3)抑制剂对异丁烯选择性齐聚反应的影响:采用前两部分获得的最佳催化剂进行抑制剂乙醇添加量(醇烯质量比:3%、5%、10%、20%、30%)、最佳反应条件的探索研究。结果表明,负载型Fe2O3-N/β分子筛催化剂最佳的反应条件为:醇烯质量比1∶5、反应温度65℃、反应空速1.5h-1,碳八产物种类较少,且选择性可以达到15%以上;负载型Fe2O3-Cl/β分子筛催化剂最佳反应条件为:醇烯质量比1∶5、反应温度65℃、反应空速2h-1,碳八选择性可以达到25%,且产物单一。
(1)负载型Fe2O3-N/β分子筛催化剂:考察不同Fe浸渍量(0、3%、6%、9%、12%)、不同焙烧温度(350℃、400℃、450℃、500℃、550℃、600℃)、不同反应条件(反应空速、反应温度)对混合碳四中异丁烯选择性齐聚反应影响,结果表明,Fe浸渍量为6%,焙烧温度为550℃,反应温度为60℃,反应空速为1.5h-1,反应压力为1MPa时,异丁烯选择性齐聚效果最佳。
(2)负载型Fe2O3-Cl/β分子筛催化剂:考察不同Fe浸渍量(0、3%、6%、9%、12%)、不同焙烧温度(350℃、400℃、450℃、500℃、550℃、600℃)、不同反应条件(反应空速、反应温度)对混合碳四中异丁烯选择性齐聚反应影响,结果表明,Fe浸渍量为3%,焙烧温度为550℃,反应温度为70℃,反应空速为2h-1,反应压力为1MPa时,异丁烯选择性齐聚效果最佳。
(3)抑制剂对异丁烯选择性齐聚反应的影响:采用前两部分获得的最佳催化剂进行抑制剂乙醇添加量(醇烯质量比:3%、5%、10%、20%、30%)、最佳反应条件的探索研究。结果表明,负载型Fe2O3-N/β分子筛催化剂最佳的反应条件为:醇烯质量比1∶5、反应温度65℃、反应空速1.5h-1,碳八产物种类较少,且选择性可以达到15%以上;负载型Fe2O3-Cl/β分子筛催化剂最佳反应条件为:醇烯质量比1∶5、反应温度65℃、反应空速2h-1,碳八选择性可以达到25%,且产物单一。