有机硅陶瓷化耐高温涂层的制备及附着力改善

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针对目前应用于航空航天飞行器上的树脂基复合材料的中高温(400~800℃)隔热防护涂层所存在的缺陷,例如金属氧化物隔热涂层与树脂基复合材料热膨胀系数不匹配、使用过程中容易脱落以及有机防护涂层的耐高温性能不达要求等,设计合成一种有机-无机复合涂层:底层采用杂萘联苯-有机硅共聚物进行附着力修饰;表层采用溶胶-凝胶法涂覆有机硅涂层,利用有机硅优异的热稳定性以及在高温下发生陶瓷化转变的特性,提高涂层的附着力、热稳定性以及隔热性能。在第二章,采用溶胶-凝胶法制备有机硅陶瓷先驱体,并合成相应的固化剂。采用非等温DSC法对有机硅陶瓷先驱体的固化动力学进行研究,结合具体的实验结果,将固化工艺最终确定为:80℃/2h+100℃/2h+120℃/2h+150℃/2h+180℃/2h+200℃/2h。在第三章,采用非等温TGA法对有机硅树脂的热稳定性以及陶瓷化机理进行了研究,结果表明有机硅树脂热解过程主要分为两个阶段:第一阶段集中在300~390℃,主要发生未交联小分子的热解逸出;第二阶段则集中在390~800℃,主要发生陶瓷化转变,陶瓷化转变的过程又主要分为以下三步:1)在390~450℃的温度区间内,Si-OH对主链上的Si原子发生亲核反应,热解得到线形和环形的齐聚物;2)在450~650℃的温度范围内,Si-C和C-C键发生断裂,释放出小分子的碳氢化合物;3)在650~800℃,取代基断裂以及Si-C键断裂生成的活性硅原子与氧气发生反应生成二氧化硅;同时采用元素分析、红外测试以及XRD验证陶瓷化产物为无定型水合二氧化硅。此外通过添加碳化硼与蛭石1:1的混合填料对陶瓷化缺陷进行改善,发现每100份聚硅氧烷添加200份碳化硼与蛭石1:1的混合填料可使陶瓷化产率提高到90%,线收缩率降至3%。在第四章,采用杂萘联苯-有机硅共聚物作为基底层,采用溶胶-凝胶法在表层制备有机硅涂层,得到复合涂层。结果表明:复合涂层的附着力得到了一定改善。采用碳化硼与蛭石1:1的混合无机填料对有机硅陶瓷化产物进行了改性研究,并得出有机硅和无机填料的最佳配方是100:180;对不同厚度的陶瓷化涂层进行隔热性检测,在加热80s内,不同厚度的涂层表面温度相差不大,有涂层试样温度在80~180s时间段较明显低于无涂层金属基体温度,且随涂层厚度增加有一定降低。
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