四川盆地—青藏高原东缘区域冬季大气颗粒物物理—化学特性变化分析

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四川盆地及其紧邻的青藏高原存在着中国气溶胶浓度空间分布的最大值和最小值区域中心,两地区间污染和清洁大气环境中大气颗粒物时空变化特征亟待分析,尤其是研究四川盆地-青藏高原东缘区域间大气碳质颗粒物理化特性变化,对于认识我国大气污染物对青藏高原环境变化作用具有重要科学意义。为了解四川盆地-青藏高原东缘地区大气污染特征及碳质颗粒物特性,本文对2017年1月四川盆地大城市(成都)、小城市(眉山)、盆地与高原过渡区(雅安)以及高原东缘地区(甘孜州)的空气质量等级及大气污染物浓度特征进行了统计分析,并将四川盆地-青藏高原东缘地区划分成盆地市区、盆地郊区、盆地与高原过渡区以及高原东缘地区四个区域,于2017年1月1日~20日在四个区域进行分昼夜连续膜样品采集,并在实验室测定了其碳质组分质量浓度,对四川盆地-青藏高原东缘地区冬季碳质颗粒物质量浓度差异进行分析,探讨了碳质颗粒物的时空分布、粒径分布特征,并定性分析了碳质颗粒物的来源。主要结论如下:1、2017年1月四川盆地内大城市、小城市和盆地与高原过渡区均以污染天气为主,污染天数占比分别为77.4%、77.4%和74.2%。青藏高原东缘地区,受污染程度小,优良天数占比96.8%。盆地大城市污染最严重,盆地小城市次之,高原东缘地区大气污染最轻。在观测期间,地面PM2.5平均浓度呈现盆地郊区(146.0μg?m-3)>盆地市区(127.1μg?m-3)>盆地与高原过渡区(116.0μg?m-3)>高原东缘地区(42.8μg?m-3)。即使在大气环境清洁的高原东缘地区,也出现PM2.5和PM10地面浓度超标,盆地城市PM2.5和PM10超标率较高原东缘地区高得多。在重污染时段,PM2.5、PM10浓度在盆地大城市最高,而在非污染时段四个地区污染水平相当,反映了大城市人为大气污染物排放对重污染形成的重要作用。NO2浓度呈现出盆地大城市>盆地小城市>盆地与高原过渡区>高原东缘区的特征,在盆地大城市存在NO2污染时段,且其超标率为22.6%,表明四川盆地大城市交通运输尾气排放的大气污染影响作用。四川盆地-青藏高原区域SO2、CO、O3浓度小,污染水平符合国家一级标准,高原区SO2浓度比盆地内地区大;CO浓度呈盆地大城市>盆地与高原过渡区>盆地小城市>高原区的区域分布。高原区和过渡区O3浓度高于盆地城市。2、四川盆地-青藏高原东缘地区的碳质颗粒物主要富集于≤2.5μm粒径段中,盆地市区在≤2.5μm粒径段中OC、EC占TSP中OC、EC的比重分别为76.31%和85.13%,盆地郊区≤2.5μm粒径段中OC、EC占TSP中OC、EC的比重分别为65.96%和90.20%,盆地与高原过渡区≤2.5μm粒径段中OC、EC占TSP中OC、EC的比重分别为81.90%和81.01%,揭示了四川盆地-青藏高原东缘地区大气碳质颗粒物污染中细碳质颗粒物具有主导作用。其次在2.5~5μm粒径段中,盆地城市区、盆地郊区和盆地与高原过渡区的OC占TSP中OC的比重分别为10.98%、14.48%和8.03%,EC占TSP中EC的比重分别为8.09%、3.62%和8.58%。在≤2.5μm粒径段中,EC的区域变化呈现出盆地郊区>盆地市区>盆地与高原过渡区>高原东缘区,OC的区域变化为盆地市区>盆地郊区>盆地与高原过渡区>高原东缘区;而>2.5μm粒径段中,EC的区域变化为盆地市区>盆地郊区≈盆地与高原过渡区,OC区域变化为盆地郊区>盆地市区>盆地与高原过渡区,OC与EC浓度在盆地内高于盆地与高原过渡区和高原东缘地区。3、对于碳质颗粒物的来源,在≤2.5μm粒径段,四川盆地市区碳质颗粒物的主要来源为燃煤排放和机动车尾气排放;盆地郊区、盆地与高原过渡区以及高原东缘区主要来源为燃煤排放,体现了四川盆地城市-郊区间交通运输差异对大气碳质颗粒物的不同来源作用。在>2.5μm粒径段中,盆地市区和盆地与高原过渡区碳质颗粒物的主要来自于燃煤排放、生物质燃烧、粉尘和家庭天然气排放影响;盆地内郊区可能受到非燃烧源的影响较盆地市区和盆地与高原过渡区大,存在燃煤排放、生物质燃烧排放和烹饪排放源。盆地市区、盆地郊区和盆地与高原过渡区在粗、细颗粒物中均呈现出POC占TC比例最大,SOC占比次之,EC占比最小;高原地区的细颗粒物同样地POC占TC比重最大,而SOC占比最小。在观测期间四川盆地-青藏高原东缘地区碳质颗粒物以POC贡献为主,四川盆地内地区的SOC贡献要比高原地区多,这体现了盆地内特殊的温湿大气条件对二次有机碳形成的重要性。
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