【摘 要】
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由于越来越多化石燃料的燃烧、工业和农业对含氮原料的需求量持续增长以及使用效率的普遍低下,大量源于人类活动的硝酸盐流失进入水体成为地表和地下水含量最多的污染物之一,造成一系列的环境和人类健康问题。世界各国和组织均对饮用水中硝酸盐含量设立了严格的浓度上限。光催化反硝化作为一种相对较新的环境友好型技术,以简便高效、无二次污染等优势成为去除水体中硝酸盐的研究热点。然而,光催化反硝化产物的选择性、复杂体系高
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由于越来越多化石燃料的燃烧、工业和农业对含氮原料的需求量持续增长以及使用效率的普遍低下,大量源于人类活动的硝酸盐流失进入水体成为地表和地下水含量最多的污染物之一,造成一系列的环境和人类健康问题。世界各国和组织均对饮用水中硝酸盐含量设立了严格的浓度上限。光催化反硝化作为一种相对较新的环境友好型技术,以简便高效、无二次污染等优势成为去除水体中硝酸盐的研究热点。然而,光催化反硝化产物的选择性、复杂体系高浓度硝酸盐中光催化剂的活性与稳定性等问题限制了光催化反硝化技术在实际中的应用。本论文针对上述问题展开研究:(1)通过固相燃烧和光沉积的方法制备不同助催化剂负载的系列复合光催化材料 X/GdCrO3(X=Pd,Ag,Cu 等)。相比于 TiO2,GdCrO3(P25),Ag/GdCrO3以及Cu/GdCrO3,1wt%Pd/GdCrO3在紫外灯下照射120min对50mg/L的硝酸盐去除率高达98.7%,还原产物中氮气选择性100%。1wt%Pd/GdCrO3的动力学常数高于P25两倍,在六次循环使用之后,1wt%Pd/GdCrO3依旧保持较高的硝酸盐去除效率(95.5%)氮气选择性(98.4%)。这种优势得益于GdCrO3较高的导带值以及Pd的助催化剂效应。一方面,Pd纳米粒子作为电子阱促进了 GdCrO3导带电子向Pd表面的迁移提高了 GdCrO3载流子的利用率。另一方面,亚硝酸盐在Pd纳米粒子表面很容易还原为NO*,然后分解为N*和O*,在N*附近还原亚硝酸盐可以生成N2O*,N2O*优先转化为N2而非NH3。因此,初始积累的高浓度亚硝酸盐可以增加N*遇到亚硝酸盐的可能性,从而增加N2的选择性。此外,电子顺磁共振和空穴清除实验表明,光生电子和CO2·-在光催化还原过程中都发挥了重要作用,这与P25主要依靠CO2·-还原硝酸盐的机理不同。(2)为进一步探究催化剂光催化反硝化在高盐高浓度硝酸盐体系去除硝酸盐时的活性与稳定性。通过静电与协同定向自组装的方法合成出具有三维核壳结构的Ag/SiO2@TiO2纳米微球。这种由高折射率的TiO2外壳和低折射率SiO2内核构成的核壳结构提高了对光的吸收和利用率。Ag纳米颗粒作为助催化剂发挥着重要的作用:一方面,光生电流、电化学阻抗和光致发光光谱等证明了 Ag纳米颗粒促进了光生载流子的分离、显著提高了光生载流子的迁移效率;另一方面与非等离子体共振金属Pt的对比研究证明了 Ag纳米颗粒自身SPR效应进一步促进了光生载流子的分离增强了催化活性。对硝酸盐的还原实验表明:5%Ag/SiO2@TiO2经过4h紫外光照射对2000mg/L硝酸盐的去除率达95.8%,氮气选择性达到93.6%。虽然高浓度氯离子的共存能够抑制其反应速率,但通过延长反应时间达到对硝酸盐的最终去除。更重要的是,由于核壳结构对Ag纳米颗粒的保护,其稳定性相较于普通Ag/TiO2具有大幅的提升,循环使用五次活性没有明显的下降。上述研究工作通过制备新型复合光催化材料提高了在单一体系中低浓度硝酸盐的去除效率和氮气选择性。通过核壳结构的构建,进一步探究了在高盐、高浓度硝酸盐体系下光催化剂的活性、氮气选择性并且保证了催化剂的稳定性。为水/废水处理过程中硝酸盐的光催化反硝化去除提供了简单有效的新思路。
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