随着工业的发展,二氧化碳的大量排放引起了全球的关注,将二氧化碳转化为有价值的化学品是实现碳中和不可或缺的途径。CO2的环加成反应是原子利用最大化的方法之一。通过CO2反应合成具有药物活性的生物活性分子或药物中间体具有重要研究价值。在此,我们设计合成了一系列功能性聚离子液体,并将其应用于CO2的高效转化和利用,实现了手性药物分子中间体的高效、绿色合成。具体内容如下:一、我们合成了一系列具有多个催化活性位点的聚离子液体,将廉价的手性环氧氯丙烷接枝到核苷侧链的N9位,在聚离子液体的催化下固体环氧核苷与CO2发生环加成反应生成环碳酸酯。通过控制反应条件,也可一步生成核苷二醇。水在反应体系中可以调节聚离子液体与固体反应底物的相界面状态,对反应的产率和选择性有重要的影响。在不同的水量和反应温度下,可以选择性的生成核苷环碳酸酯和核苷二醇产物,并且产物的对映选择性普遍保持在99%以上。手性核苷二醇能够进一步合成手性抗病毒药物西多福韦。该反应过程没有加入任何溶剂、助催化剂和金属催化剂,为手性药物分子西多福韦的合成提供了一条无溶剂、无金属、可循环的绿色合成途径。该途径也首次实现了在气/固-液界面的CO2环碳酸酯化反应。另外,我们也对催化剂的循环性能进行了研究,催化剂能够循环使用6次,其催化活性和选择性没有明显降低。二、我们进一步通过聚离子液体的自催化作用合成了聚离子液体交联网络。根据制备的条件分为两类交联网络,一种是用阴离子为Br-的聚离子液体直接交联,另一种是用阴离子为Cl-的聚离子液体交联后再进行Br-离子交换的方法。采用红外光谱、扫描电镜对其结构进行了表征,用热重分析对其热稳定性进行了分析。第一种交联方法制备的催化剂能够更有效地催化环氧氯丙烷和CO2的环加成反应,在70℃,2 MPa,催化剂量为3%的条件下得到了96.2%的收率,这表明我们的催化剂在进行交联后仍能保持其催化性能。循环实验也证明了催化剂的稳定性。