【摘 要】
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固体中的离子迁移行为是一种重要的物理化学过程,它不仅是许多电学材料常见的现象,而且还可能发生在高功率激光放大和高功率激光显示材料中。高功率激光在器件中产生的热效应不仅造成材料局部温度升高,还可能导致材料彻底损坏。热致组分离子迁移可作为材料损伤前的预警信息,其对材料的热输运性质也有非常重要的影响。相关的研究在光功能材料领域比较匮乏。此外,热致组分离子迁移导致微结构变化与光学性能变化之间联系的物理图像
【基金项目】
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国家自然科学基金NFSC（编号:520712126和U1830203）; 中央高校基本科研业务费（编号:2020-ZYGXZR096）; 广州市科技计划项目（编号:202007020005）; 广东省珠江人才计划本土创新科研团队项目（编号:2017BT01X137）
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固体中的离子迁移行为是一种重要的物理化学过程,它不仅是许多电学材料常见的现象,而且还可能发生在高功率激光放大和高功率激光显示材料中。高功率激光在器件中产生的热效应不仅造成材料局部温度升高,还可能导致材料彻底损坏。热致组分离子迁移可作为材料损伤前的预警信息,其对材料的热输运性质也有非常重要的影响。相关的研究在光功能材料领域比较匮乏。此外,热致组分离子迁移导致微结构变化与光学性能变化之间联系的物理图像仍然不清晰。因此,深入研究宽禁带光功能材料中的热致离子迁移行为及其相关结构与光/热性能的响应,对光功能材料的动态监测技术和性能改善具有重要的指导意义。本论文基于本研究团队的前期工作基础,在CaTiO3:Li+,Yb3+,Er3+材料中利用Yb3+-Er3+上转换发光响应热致Li+迁移行为,并围绕离子迁移距离、离子迁移路径以及离子迁移诱导的二级相变进一步阐释微结构变化与Er3+发光之间的关系;进一步尝试在具有更复杂非公度结构的CaGd2（Mo O4）4:Yb3+,Er3+材料中利用稀土离子上转换发光探究O2-的热致迁移对非公度相结构演变的影响。本论文主要的研究成果如下:（1）采用传统高温固相反应法制备了CaTiO3:Li+,Yb3+,Er3+材料。变温X射线衍射（XRD）、变温热容数据表明材料在～125℃会发生二级相变;变温上转换发射光谱、变温交流阻抗谱、变温热导率的结果证明材料于～125℃发生了热致Li+迁移;利用经典离子电导模型估算Li+跳跃距离d～4.9?,分析离子发生迁移后Li+处在Er3+的第二配位壳层;利用第一性原理计算材料中可能存在的缺陷类型和Li+的迁移路径;借助构型熵（微观状态数）阐释了Er3+发光与Li+迁移诱导的二级相变之间的关系。（2）采用高温固相法制备了一系列CaGd2（Mo/WO4）4:Yb3+,Er3+材料。室温XRD结果表明CaGd2（Mo O4）4:Yb3+,Er3+粉末样品可能存在非公度相,但其陶瓷样品和CaGd2（WO4）4:Yb3+,Er3+粉体材料不存在非公度相。CaGd2（Mo/WO4）4:Yb3+,Er3+的变温上转换发光光谱中材料的红绿发光峰比值的对数与绝对温度倒数的变化曲线在～250℃出现一个转折点,变温XRD和变温拉曼光谱等结果表明O2-在该温度范围发生了热致迁移;该过程导致Mo-O-Mo中桥氧键断裂,进而使非公度调制结构发生变化。更多的证据有待于后续进一步的研究。
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