【摘 要】
：
光/电催化分解水（H2O）产氢（H2）和二氧化碳（CO2）还原制备碳氢燃料,是解决能源危机和碳排放问题的潜在技术之一。在析氢反应（HER）中,过电位高、电流密度小等问题严重限制了光/电催化产氢的实际应用;同时,在CO2还原（CO2RR）中,催化活性差、产物选择性低等问题也阻碍了CO2资源化利用的进程。在这些催化反应过程中,引入光场、电场等能够诱导产生场效应,改变催化剂本征活性和催化活性位点局部微环
论文部分内容阅读
光/电催化分解水（H2O）产氢（H2）和二氧化碳（CO2）还原制备碳氢燃料,是解决能源危机和碳排放问题的潜在技术之一。在析氢反应（HER）中,过电位高、电流密度小等问题严重限制了光/电催化产氢的实际应用;同时,在CO2还原（CO2RR）中,催化活性差、产物选择性低等问题也阻碍了CO2资源化利用的进程。在这些催化反应过程中,引入光场、电场等能够诱导产生场效应,改变催化剂本征活性和催化活性位点局部微环境,成为优化过电位、电流密度、调控反应活性和选择性的有效手段。场效应可以影响电极反应过程中的电子激发、光生电荷分离、反应物分子吸附以及局部反应物浓度。本论文通过构建外部光场、界面电场和局域电场,探究了场效应在电催化产氢和光催化CO2还原反应中的作用,为深入理解场效应与催化性能之间的关系提供了参考。具体研究内容如下:（1）选用Ag/Mo2C作为模型催化剂,探究金属Ag表面光场效应诱导激发的热电子对光电催化产氢活性的影响。有限元模拟（FEM）和开尔文探针力显微镜（KPFM）证明了Ag/Mo2C结构能够在Ag颗粒表面激发热电子,通过对比光态和暗态下的产氢反应活化能,发现光场激发的热电子会降低活化能,相比于Mo2C,样品Ag/Mo2C的光电催化析氢过电位降低了104 m V。（2）选用金属性MoO2与g-C3N4构建肖特基结作为模型催化剂,探究MoO2与g-C3N4间界面电场通过促进光生电荷分离对光催化CO2还原活性和选择性的影响。密度泛函理论（DFT）计算和实验证明了MoO2/g-C3N4肖特基结间存在界面内建电场,瞬态荧光光谱证明了界面内建电场能够加快光生电荷的分离,从而提升CO2还原活性和选择性。光催化CO2还原性能测试表明,在MoO2/g-C3N4上得到的CO和CH4产率分别是纯g-C3N4的5倍和15倍。（3）选用Ru/MoO2作为模型催化剂,探究其Ru-O-Mo界面电场通过引发反应物分子吸附对碱性电催化产氢活性的影响。利用密度泛函理论（DFT）计算发现Ru-O-Mo界面具有更强的水吸附能和更低的水解离能垒,通过同步辐射和光电子能谱确定了Ru-O-Mo界面和电荷转移的存在,进一步通过红外和水传感器测试证实Ru-O-Mo界面电场拥有更强的水吸附能。碱性电解水产氢性能表明,Ru-O-Mo界面催化剂的过电位仅为16 m V,其稳定性可以达到40 h。（4）选用具有凸起状结构的Ni/Mo-Ni作为模型催化剂,探究凸起结构形成的局域电场通过引起局部反应物浓度改变对电催化全水分解活性的影响。有限元模拟和离子吸附实验证明了Ni/Mo-Ni结构中凸起的Ni颗粒表面会形成局域电场,局域电场能够影响局部反应物浓度和传质,从而改善催化剂的活性。电催化水分解测试表明,Ni/Mo-Ni在产氢中过电位只有25 m V,产氧反应中只有215 m V,并且在全水分解测试中,只需要1.76 V电压就能驱动100 m A cm-2的电流密度。图95幅,表8个,参考文献270篇
其他文献
＜正＞二十一世纪以来，我国推动了全球规模最大、速度最快的城镇化进程，城镇化率从2000年的36.22%提高到2021年的64.72%。大量的人口进入城市，创造了前所未见的经济繁荣。快速城镇化造成了各种城市病的凸显和频发，并让城市人口膨胀、城市资源陡增，产生交通拥堵、能源紧缺、环境污染等城市问题，城镇化进程中城市病不断凸显，随之而来的城市治理问题给城市管理部门带来了挑战。党的十八大以来，“加强和创新
党的二十大报告提出,深入推进环境污染防治,改善农村人居环境,建设美丽乡村。农村人居环境治理是实现乡村振兴的基础任务,实现乡村振兴必须弥补当下农村人居环境治理的不足,破解当前农村人居环境治理窘境,扫除环境污染和村民思想守旧这两块“障碍石”。而精细化治理理论的特点决定了其能够适用于解决当下农村人居环境治理过程中的不足之处,从精细化治理的视角下改善农村人居环境治理现状是当下探索乡村振兴道路中又一新的实践
改革开放以来,我国经历了规模庞大和速度迅猛的城市化进程,城市发展与建设取得了举世闻名的伟大成就。截至2021年,我国常住人口城镇化率已达到惊人的64.72%,超过9亿人在大大小小的城市中安家落户。随着城市的快速发展,城市管理面临的挑战日益艰巨,人民对于城市的期望也越来越高。因此,城市管理转型升级之路刻不容缓,城市管理者必须不断改进,让城市管理水平相应提升,以满足人民对于舒适、整洁的生活环境的需求。
上位机数据监控系统是矿山自动化的重要组成部分，也是实现矿山大数据监视平台所必要的组态软件。本文以尾矿库安全监测系统为例，探讨一种利用FactoryTalk View SE组态软件VBA编程环境，实现与第三方监测系统数据库数据融合的方法，并着重阐述了数据提取、上位机内部变量与数据库数据关联交换的实现过程，通过实验仿真证实该方法切实可行，为矿山大数据实现控制系统数据融合提供了一种思路。
＜正＞杭市管〔2023〕92号各区、县（市）市场监管局（景区分局）,市局机关各处室、行政执法队、药品检查中心:《杭州市医疗器械经营监督管理规定》已经市局局长办公会审议通过,现印发给你们,请遵照执行。2023年6月16日杭州市医疗器械经营监督管理规定为加强医疗器械经营监督管理,规范经营活动,根据《医疗器械监督管理条例》（以下简称《条例》）、《医疗器械经营监督管理办法》（以下简称《办法》）、《医疗器械
目的:观察自拟中药汤剂联合敷脐疗法治疗寒冷性荨麻疹的临床疗效。方法:本研究按照就诊顺序选用符合入选标准的 108例门诊就诊患者,采取简单排序随机化的方法,分为治疗1组、治疗2组和对照组,每组包含3 6例患者。治疗1组,予自拟中药汤剂口服,并外用敷脐疗法;治疗2组,予自拟中药汤剂口服;对照组,予依巴斯汀片口服。分别于治疗第0±2天、第14±2天、第28±2天对患者的7日荨麻疹活动度评分（urtica
以青绿苔草（Carex breviculmis）、一年生黑麦草（Lolium multiflorum）、草地早熟禾（Poa pratensis）为试材，采用温室直播的草皮生产方法，研究了不同播种量(4、8、12 g·m-2)的一年生黑麦草、草地早熟禾分别与10 g·m-2的青绿苔草混播，以期确定二者与青绿苔草混播生产草皮的适宜播种量。结果表明：一年生黑麦草播种量由4 g·m-2上升至12 g·m-
经理层成员任期制和契约化管理改革,是国企改革三年行动的"标志性改革动作",是国有企业三项制度改革的"牛鼻子"。三年行动全面实施之时,京能集团正处于转型升级、高质量发展的关键阶段,迫切需要通过体制机制创新,提高干部职工的市场化意识和开拓精神,提升发展质量和发展水平,提高企业核心竞争力。基于此,对国有企业任期制和契约化的管理实践及应用进行研究,以供参考。
目的：探讨丹参多酚酸盐在老年冠心病患者中的疗效及对血脂的影响。方法：选择2020年1月-2021年1月徐州市中医院收治的老年冠心病患者86例，应用随机数字表法将其分为对照组和观察组，各43例。对照组行常规治疗，观察组在对照组基础上加用丹参多酚酸盐。对比两组治疗总有效率、血脂水平、炎症因子水平及中医症候积分。结果：治疗前，两组的各项指标比较，差异均无统计学意义（P＞0.05）。治疗后，观察组的总胆固