碳量子点/木材遗态结构氧化铈国新型光催化材料的研究

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日益严重的环境污染与资源紧缺促进了半导体光催化剂的研究发展,在半导体光催化的研究中有3个方向,一是选择催化剂的体系;二是催化剂的掺杂、修饰或负载;三是合成工艺与制备方法的研究。笔者选取了近年来备受关注的二氧化铈光催化剂,还用木粉为原料制备出的碳量子点对氧化铈进行了修饰,采用了木材模板法的遗态转化工艺制备仿生木材结构的氧化铈。本研究将木粉基碳量子点与木材遗态结构氧化铈制备成新型催化剂,分别研究了碳量子点与遗态结构氧化铈的各项性能,并对其光催化降解亚甲基蓝的性能进行了测试,主要研究结果如下:
  1、用木粉和柠檬酸、乙二胺在水热反应釜中,200℃下反应6h,成功合成了氮掺杂的碳量子点。氮掺杂碳量子点的平均粒径为3.81nm,较未掺杂的碳量子点减小了10%,晶格间距为0.35nm,对应石墨结构的002晶面,表面含有大量的氨基、羟基、羧基等含氧、含氮官能团。碳量子点在浓度较低时能够显示蓝紫光,而在浓度较高的时候为青色;荧光发射与浓度、激发光波长有关,会随着激发波长的增大而红移;氮掺杂的碳量子点的荧光量子产率高达43.38%,超过绝大部分报道的生物质基碳量子点,荧光寿命为14ns。木粉基碳量子点具有良好的水溶性,能够直接用作钢笔墨水和印章油墨用作防伪荧光标记,且图案具有良好的耐候性和稳定性,经过半年多时间的自然老化依然保持有明亮的荧光。
  2、在对木材遗态结构氧化铈的研究中,本研究将木材遗态结构氧化铈与传统水热法制备出的正方体型氧化铈进行了对比。结果表明,氧化铈经过木材遗态转化工艺后能够较为完整地复制木材模板的多尺度分级孔结构,相较于传统水热法氧化铈,木材模板法的氧化铈要更加蓬松,BET面积增加了一倍,平均孔径为5.38nm,减小了73%;木材遗态结构氧化铈显示出各向异性的特征,电子衍射花样为圆环,结晶度有所下降,电荷分离效率更高;遗态工艺转化的氧化铈具有更高的电子活性,活性氧含量更高,降低了电子空穴复合效率;木材遗态结构氧化铈带隙为3.3eV,最大紫外吸收波长在335nm左右。亚甲基蓝降解测试结果显示,木材遗态结构氧化铈能够大幅度提高催化的效率和速率。
  3、对碳量子点、木材遗态结构氧化铈的复合材料进行了研究,结果发现,碳量子点掺杂不会改变木材遗态结构氧化铈的表面形态和结晶性质,而且由于碳量子点会堵住氧化铈中的一些孔。因此复合材料的比表面积有所下降,孔体积稍微减少,平均孔径也有所变大。但是,由于碳量子点本身也具有大量的活性氧,因此复合材料的活性氧含量略提高。复合材料的最大紫外吸收位于400hm,禁带宽度2.5eV,光催化速率提升了40%左右。
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