【摘 要】
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本文以NH3选择性催化还原NOx为模型反应,研究了Mn-Ce-Ti复合氧化物催化剂对该反应的催化性能。通过对催化剂中各金属组分的摩尔比进行调变,发现活性最高的催化剂为Mn0.2Ce0.1
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本文以NH3选择性催化还原NOx为模型反应,研究了Mn-Ce-Ti复合氧化物催化剂对该反应的催化性能。通过对催化剂中各金属组分的摩尔比进行调变,发现活性最高的催化剂为Mn0.2Ce0.1Ti0.7,该催化剂在150-300℃达到了90%以上的脱硝效率。与Mn0.2Ti0.8和Ce0.1Ti0.9催化剂对比,Mn0.2Ce0.1Ti0.7催化剂具有更高的活性和抗水及抗硫性能。采用XRD、BET、XPS和DRIFTS等表征手段,对催化剂的结构进行了分析表征,并探索了Mn-Ce-Ti复合氧化物催化剂上NOx催化消除的反应机理。其中XRD-BET等结果表明,水热法制备的Mn-Ce-Ti具有高的比表面积,Mn、Ce和Ti的协同作用抑制了催化剂的结晶,使Mn-CeTi催化剂以无定形的结构存在;H2-TPR的结果表明,Mn0.2Ce0.1Ti0.9催化剂降低了Ce4+-Ce+3的反应温度,提高了CeO2的还原性,促进了催化剂的氧化还原性能;XPS结果发现,Mn0.2Ce0.1Tio.9催化剂中Mn3+含量较高,可能是由于Ce4+→Ce3+和Ti4+→Ti3+的还原过程中,电子转移至Mn4+,将其还原为Mn3+的结果:DRIFTS的实验中,Mn0.2Ce0.1Ti0.7催化剂表面可以吸附更多与氨相关的物种和具有反应活性的与NO2相关的物种,这些活性中间体的产生,提高了催化剂的反应活性,促进了催化反应的进行。总之,Mn0.2Ce0.1Ti0.7催化剂中,Mn、Ce和Ti的相互协同作用,产生了双氧化还原对(Mn4++Ce3+H Mn3++Ce4+,Mn4++Ti3+(?)Mn3++Ti4+)和无定形结构,这对催化剂的活性影响起到非常积极的作用,此外,它促进了活性中问物种的生成,有利于提高催化剂的催化活性。
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