由于全球化石能源的过度消耗以及环境的日益恶化,可持续能源的研发与使用成为了当今世界面临的重大课题。如何构建有效的能源储存和释放体系,从而可以对可再生、可持续的能源进行合理的利用是该领域研究的热点。超级电容器是能够满足这种需求的一种新型绿色储能器件,它具有高的功率密度、优异的循环稳定性以及良好的安全性,而电极材料是影响超级电容器性能的关键因素。石墨烯是近年来发现的新型二维材料,由于具备了极大的比表面积、高的电导率和良好的化学稳定性等性质,被认为是极具前景的超级电容器电极材料。然而,石墨烯在制备和使用过程中容易发生片层堆叠,导致比表面积的利用率降低,同时影响其在超级电容器中的应用性能。因此,如何从石墨烯的制备入手,且对石墨烯进行孔结构以及不同掺杂程度的调控,从而提高其比表面积的有效利用率是石墨烯在高性能超级电容器中应用的关键。本论文围绕电极材料的孔结构调控和表面掺杂程度调控这一科学问题,设计合成了三种不同孔结构以及不同官能团修饰程度的石墨烯基电极材料,并探索了材料的形貌、结构、理化性质与超级电容器性能的关联性,有望促进高性能超级电容器电极材料的发展。主要研究内容和取得的进展如下:1.采用低温热还原法制备结构可控的石墨烯基电极材料（LTRGO）。由于不同尺寸的氧化石墨前驱体在低温热还原过程中的还原程度不一致,通过调控前驱体的尺寸,可以获得一系列具有不同孔结构和官能团修饰程度的石墨烯基电极材料。前驱体尺寸越大的氧化石墨在热还原剥离过程中的还原程度越低,其产物具有较低的孔体积以及较高的含氧官能团修饰程度。使用LTRGO电极材料构筑超级电容器,其电化学测试分析表明,应用前驱体尺寸较大的氧化石墨制备得到的石墨烯在碱性电解液中以及低电流密度下可以达到199.7 F g^-1的质量比容量。在中性电解液体系中,该器件表现出较高的质量能量密度(13.3 Wh kg^-1)与体积能量密度(15.1 Wh L^-1)。在经过9000次循环后,该器件的容量保持率为94.2%,展现出优异的循环稳定性。2.为了获得高体积能量密度的超级电容器,需要构筑高压实密度的石墨烯基电极材料。本章节中利用电荷的静电吸附作用,将片层上带有含氧官能团的热还原石墨烯（TGO）通过脉冲超声分散在NaOH溶液中。基于钠离子与含氧官能团的静电吸附作用,且利用碳材料在碱性溶液中处理可以增加含氧官能团比例的机理,制备出具有高压实密度的功能化石墨烯基电极材料（TGOP-Na）。该材料呈现出类石墨的表面密实形貌,其密度相比于TGO提升了近一倍。在电化学测试中,TGOP-Na电极在碱性电解液及低电流密度下可以展现出310 F g^-1的质量比容量以及469 F cm^-3的体积比容量。随后在中性电解液体系下封装器件并进行测试,TGOP-Na材料可以达到16.0 Wh kg^-1的质量能量密度以及24.2 Wh L^-1的体积能量密度,这一结果在碳基水系超级电容器中处于领先水平。3.为了构筑石墨烯的层次孔结构,以利于有机液离子能够在石墨烯片层之间快速迁移,本章节主要介绍了通过混合乙醇与双氧水溶剂的溶剂热法,对低温热还原石墨烯进行腐蚀处理,从而制备获得了多孔石墨烯（HTGO）。通过调控溶剂中双氧水的浓度,在反应过程中产生氢氧自由基对石墨烯片层进行腐蚀出孔,构筑了一系列具有不同孔结构的石墨烯。经抗坏血酸还原后的电极（RHTGO-5）在1 A g^-1电流密度下的质量比容量达到了297 F g^-1。RHTGO-5对称器件在碱性电解液与有机电解液体系中,其电极的质量能量密度分别达到了7.2 Wh kg^-1和26.5 Wh kg^-1。在5 A g^-1下经过5000次循环后,该器件在碱性电解液与中性电解液中的容量保持率分别为94.8%与84.7%,展现出优异的循环稳定性。