二氧化氯催化氧化处理有机废水及降解机理研究

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本论文主要研究了二氧化氯非均相催化氧化、二氧化氯非均相光催化氧化和二氧化氯均相光催化降解碱性品红模拟废水,针对不同的处理工艺制备相应的催化剂。通过紫外可见光谱、红外谱图或在线红外光谱对有机废水进行分析,探索各处理工艺中碱性品红的降解机理。在二氧化氯非均相催化氧化处理碱性品红模拟废水的研究中,以活性炭(粒)为载体,采用普通浸渍-焙烧法和超声浸渍-焙烧法制备了N-活性炭-(MnO2-Fe2O3-NiO)催化剂和U-活性炭-(MnO2-Fe2O3-NiO)催化剂。实验结果表明,超声浸渍1h,焙烧温度400℃下焙烧3h,制备得到的U活性炭-(MnO2-Fe2O3-NiO)催化剂,用于二氧化氯非均相催化氧化处理碱性品红废水的催化活性最高。对于100ml、CODCR为2680mg/L的碱性品红原废水,在最佳pH值为1.2,经800mg/L二氧化氯和4g N-活性炭-(MnO2-Fe2O3-NiO)催化剂催化氧化40min后,CODCr去除率和脱色率分别为91.4%和93.7%;在最佳pH值为1.2,经800mg/L二氧化氯和4g U-活性炭-(MnO2-Fe2O3-NiO)催化剂催化氧化40min后,CODCr去除率和脱色率分别为93.8%和95.6%;均远远高于二氧化氯化学氧化的CODCr去除率44.9%。所制备的U-活性炭-(MnO2-Fe2O3-NiO)催化剂可循环使用9次而不失去活性,通过在线红外光谱分析,碱性品红经催化氧化后,分子中苯环被氧化降解为醌和羧酸,并进一步降解为二氧化碳和水,最后提出了碱性品红的催化氧化降解反应机理。在二氧化氯非均相光催化氧化处理碱性品红模拟废水的研究中,以硅胶(100~200目)为载体,采用普通浸渍-焙烧法制备了TiO2/SiO2非均相光催化剂。对于50mL浓度为150mg/L的碱性品红模拟废水,在最佳pH值为5.0,二氧化氯浓度6.14mg/L和10g/LTiO2/SiO2光催化剂条件下,室温下磁力搅拌反应液,紫外照射距离20cm,紫外照射时间13min。根据拟合的Lambert-Beer标准曲线计算得碱性品红的去除率80.0%,远高于二氧化氯化学氧化处理碱性品红的去除率46.0%。基于实验中红外谱图、紫外可见光谱和在线红外光谱的数据分析,推测出了二氧化氯非均相光催化氧化处理碱性品红模拟废水的反应机理。最后,对反应体系中碱性品红和二氧化氯的动力学特征分别进行了研究。在二氧化氯均相光催化降解碱性品红模拟废水的研究中,一定浓度的NH4NO3溶液为均相光催化剂。对于50mL浓度为150mg/L的碱性品红模拟废水,在pH值为4.4,二氧化氯浓度12.28mg/L和8g/LNH4NO3均相光催化剂条件下,室温下磁力搅拌反应液,紫外照射距离20cm,紫外照射时间13min。根据拟合的Lambert-Beer标准曲线计算得碱性品红的去除率为66.4%。基于实验中红外谱图和紫外可见光谱的数据分析,推测出了二氧化氯均相光催化降解碱性品红模拟废水的反应机理。实验研究表明,二氧化氯催化氧化和二氧化氯光催化均可以高效地降解碱性品红模拟废水,同时对废水降解机理的研究和动力学研究会对水处理技术的发展提供新颖的技术支持。
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