【摘 要】
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目前,抗生素已被广泛地应用于医疗行业。四环素类抗生素更是因为具有强抗菌活性和低成本的特点而备受青睐,逐渐成为世界第二大应用型抗生素。四环素类抗生素的种类颇多,可分为天然存在的四环素和半合成的四环素。其中,天然存在的四环素有四环素、土霉素和金霉素等,半合成的四环素有米诺环素、强力霉素和甲烯土霉素等。抗生素进入人体或者动物体内,只有小部分被自然代谢,而其余被排出体外的大量抗生素又很难进行生物降解,这就
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目前,抗生素已被广泛地应用于医疗行业。四环素类抗生素更是因为具有强抗菌活性和低成本的特点而备受青睐,逐渐成为世界第二大应用型抗生素。四环素类抗生素的种类颇多,可分为天然存在的四环素和半合成的四环素。其中,天然存在的四环素有四环素、土霉素和金霉素等,半合成的四环素有米诺环素、强力霉素和甲烯土霉素等。抗生素进入人体或者动物体内,只有小部分被自然代谢,而其余被排出体外的大量抗生素又很难进行生物降解,这就给生态环境造成一定程度的污染。因此,选择一种合适的方法降解抗生素是一件迫在眉睫的事情。高级氧化技术（Advanced Oxidation Process,简称AOPs）因能够提高污染物的可生化性,而被广泛应用于降解有机污染物来保护水环境。其中,芬顿（Fenton）技术是高级氧化技术中最有优势且应用最广的技术。然而,传统的Fenton技术也受到不同条件的限制,如反应p H范围较窄（p H=2.5～4）、铁盐的不断流失以及反应过程中会产生大量铁泥沉淀阻碍了Fenton反应进行等。因此,为解决传统Fenton技术面临的问题,本文研究了高效的可见光-非均相类Fenton体系。以可见光照射作为辅助条件,选择有机高分子聚合物-无机磁性纳米复合材料Fe2.9Cr0.1O4@PANI和Fe2.9Cr0.1O4@PPy作为非均相催化剂,研究催化剂对四环素类抗生素的降解效果和稳定性,并深入研讨了两种体系可能存在的反应机理。本文的主要实验内容总结如下:1、多种非均相类Fenton催化剂的制备与表征首先,采用溶剂热法制备了具有高饱和强度的Fe3O4纳米粒子。同时,采用与制备Fe3O4同样的方法,合成了一种新型的铬掺杂的四氧化三铁催化剂,即Fe2.9Cr0.1O4纳米粒子。其次,在Fe2.9Cr0.1O4纳米粒子的基础上,采用原位聚合法分别合成了有机高分子聚合物-无机磁性纳米复合材料Fe2.9Cr0.1O4@PANI和Fe2.9Cr0.1O4@PPy。使用透射电子显微镜（TEM）、X-射线衍射仪（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FT-IF）、振动样品磁强计（VSM）等仪器分别对催化剂进行了表征,详细分析催化剂的外形、粒子尺寸、结构和磁性性能。良好的磁性能使催化剂能从溶液中快速分离,便于再利用。采用紫外-可见分光光度计（UV-Vis）探讨催化剂的光电性能。2、催化剂的类-Fenton反应活性（1）分别探究Fe2.9Cr0.1O4@PANI催化剂在可见光-类Fenton体系中,对二甲胺四环素盐酸盐和盐酸四环素、盐酸金霉素和盐酸强力霉素这四种不同的四环素类抗生素的降解效果。讨论不同抗生素的浓度、H2O2的浓度、催化剂含量以及不同p H条件对该反应体系的影响。研究表明:Fe2.9Cr0.1O4@PANI催化剂对二甲胺四环素盐酸盐和盐酸四环素的降解效果最佳,最佳降解率分别为95.46%和87.41%。（2）Fe2.9Cr0.1O4@PPy/H2O2体系同样对二甲胺四环素盐酸盐与四环素盐酸盐降解效果良好,最佳降解率分别为96.30%和83.33%。3、催化剂的催化稳定性在相同的实验条件下,探究Fe2.9Cr0.1O4@PANI和Fe2.9Cr0.1O4@PPy催化剂分别对二甲胺四环素盐酸盐和盐酸四环素进行多次循环催化降解。结果证明,两种催化剂对二甲胺四环素盐酸盐降解都具有较好的稳定性,5次循环降解效果良好。但是,对盐酸四环素的循环降解较差,只能保持3次降解效果良好。4、探究可能的反应机理通过自由基猝灭实验和电子顺磁共振（EPR）详细描述了Fe2.9Cr0.1O4@PANI/H2O2体系与Fe2.9Cr0.1O4@PPy/H2O2体系的反应机理。研究表明,两种催化剂表面的二价铁离子与双氧水发生了氧化还原反应,并产生羟基自由基,大量的羟基自由基在二甲胺四环素盐酸盐和盐酸四环素溶液的降解反应中发挥了作用。催化剂表面的PANI和PPy也为该反应提供了空穴和电子,使得二甲胺四环素盐酸盐和盐酸四环素降解效果进一步提高。
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