论文部分内容阅读
邻苯二甲酸酯（Phthalate esters,PAEs）是全球最普遍的环境污染物之一,由于其对人体具有致畸、致癌和致突变等效应,已受到消费者的高度关注,并被许多国家列为优先控制污染物。前期研究结果表明,茶叶中PAEs检出率为100%,残留量为305.01210.0μg/kg。然而,茶叶中PAEs在种植和加工过程中的污染来源、变化规律及风险评估研究甚少。茶叶中PAEs的污染来源不明确,对人体的安全水平不清晰。因此,有必要查找PAEs在茶叶种植及加工过程中的污染来源,评估茶叶中PAEs对人体的暴露风险,为茶叶中PAEs风险评估及最大残留限量（MRLs）的制定提供基础数据,为控制茶叶中PAEs污染提供依据。本研究从种植、加工及包装等不同方面研究了茶叶中PAEs的污染来源。查明了16种PAEs在茶树鲜叶及干茶中的检出情况及分布规律;揭示了PAEs在绿茶加工过程中的变化规律;研究了包装中PAEs向茶叶中的迁移规律。另外,采用同位素模拟方法,明确了7种PAEs在茶汤中的浸出规律,并进行了初步的风险评估。具体内容如下:（1）明确了公路区和山区茶园茶树不同成熟度叶片中PAEs的污染水平,并比较分析了公路源PAEs对茶树各器官中PAEs含量的影响及不同地区鲜叶和干茶中PAEs含量水平差异。茶树鲜叶中共检出8种PAEs,在茶树鲜叶中的分布规律为:下层成熟叶>上层成熟叶>三四叶>一二叶>芽;其中,鲜叶中DMP、DiBP、DEHP、DMEP、DNP和DPrP的含量水平与叶片的老化程度成正相关;DEP和DBP含量水平较低且水平与叶片老化程度无明显相关性。公路区茶树新梢鲜叶中∑8PAEs含量水平略高于山区样品;除一芽二叶外,在100 m范围内,公路源PAEs对茶树其它器官中PAEs的含量水平影响较小。西湖区茶园与松阳县茶园鲜叶中PAEs总含量较为接近,但PAEs的种类及含量存在一定差异;同样,浙江省3个不同地域及4个不同品种间龙井茶中PAEs总含量没有显著性差异。（2）研究了茶树一芽二叶在绿茶加工过程中PAEs的污染来源及变化规律。烘青绿茶在加工过程中∑5PAEs总损失率为61%63%;并且在各加工环节中,干燥工艺的贡献最大,占总损失率的61.3%73.7%,其次为摊放、杀青;除DEHP在加工过程中升高了10%22%,其余4种PAEs均有一定程度的降低。（3）分析了不同的包装储存条件对茶叶中PAEs含量水平的影响。在常温（1427℃）和4℃储存条件下,3个月内包装袋中PAEs向茶叶中的迁移量较低。除纸质包装袋包装的茶叶与袋泡茶外,茶叶中PAEs的含量水平与包装袋种类没有明显相关性。（4）在排查背景污染的基础上,采用同位素模拟方法,研究了PAEs在茶汤中的浸出规律,并初步进行了风险评估。7种PAEs在两泡茶汤中的总浸出率为5.2%100.6%;浸出率与PAEs的Log Kow成反相关,与Ws成正相关;Ws较大的PAEs在第1泡中的浸出率大于第2泡,Ws较小的化合物在两泡茶汤中的浸出率较为接近;此外,浸出率与茶叶种类、茶水比也有一定关系,与加标浓度没有明显相关性。风险评估结果表明,通过饮茶摄入的PAEs对人体风险较小。