选择性加氢是化学工业上相关化学品提质及制备的重要途径,其中多相选择性加氢催化剂的设计与制备至关重要。在本论文中,针对典型的催化加氢反应类型设计了相应的基于氮掺杂炭(CN)材料的负载型催化剂,并取得了较好的催化效果。例如,利用自然界廉价易得的生物质(衍生物)作为碳源,通过硬模板法或者盐辅助煅烧法合成制备了一系列CN材料,针对不同的不饱和官能团如C=C,-C=O或者苯环的加氢反应,设计不同的纳米金属作为活性组分,通过合适的金属负载手段制备了一系列金属纳米颗粒分散均匀,尺寸较小的高效加氢催化剂。首先,以廉价的氨基葡萄糖盐酸盐同时作为碳源和氮源,以纳米氧化镁为硬模板,经过水解、高温煅烧和除模板等过程合成了氮掺杂花状多孔炭材料(NFPC)。制备的NFPC具有发达的介孔结构,比表面积为411m2g-1,其N含量达到～9wt.%。该氮掺杂炭材料具有类花状结构,而这种结构并不依赖于MgO的形貌以及碳源的种类。进一步的研究发现,其特殊的花状结构来源于MgO水解过程中形成的片状Mg(OH)2原位导向性地促进了炭材料对其结构的复制。将NFPC其用于负载Ru,所得到的Ru/NFPC催化剂的Ru纳米颗粒平均尺寸约为2.7nm,比不掺杂氮的FPC所负载的Ru(平均尺寸约为4.4 nm)尺寸小并且分布更加均匀。通过考察其对芳环的加氢活性,发现Ru/NFPC在甲苯的无溶剂加氢反应中(100℃,1.4 MPa H2)的TOF为8752 h-1,约为Ru/FPC活性的6倍;在苯甲酸的加氢反应中(55℃,1MPaH2,水作溶剂)的TOF为69.8h-1,约为Ru/FPC活性的3倍。结合表征发现该催化剂的高活性是由于NFPC中掺杂的氮元素促进了载体和Ru相互作用,这种相互作用一方面使得Ru/NFPC表面的Ru0含量更高,增加了活性位;另一方面使得负载Ru的颗粒变小,并且还增强了其附着稳定性。上述氨基葡萄糖盐酸盐和纳米氧化镁高温煅烧后形成的CN@MgO复合物,可以直接用作双功能载体。CN@MgO不仅保留了 MgO的碱性特质,同时还具备了 CN材料本身优异的性能。采用简单的超声辅助还原法将Pd负载在上述CN@MgO复合材料上,制备得到兼具碱性和金属活性位的双功能Pd/CN@MgO催化剂。该催化剂的Pd纳米颗粒分布均匀,平均粒径在2.2 nm左右。由于MgO被氮掺杂炭层所包裹,因此所制备的Pd/CN@MgO不仅亲水性良好,并且水热稳定性也具有明显的提升。由于这些优异的性质,Pd/CN@MgO在糠醛和丙酮的液相缩合加氢连续反应表现出优异的催化性能。如在羟醛缩合条件0.1 MPa N2,80℃:,3 h,加氢条件1.7MPa H2,120℃,3h),糠醛的转化率达到99%,目标加氢产物选择性达到95%,其催化性能明显高于Pd/CN,Pd/MgO和Pd/(CN+MgO)等催化剂。最后,以纤维素为碳源、草酸铵为氮源、NaHC03为活化剂,采用本课题组发明的"发泡法"制备了具有多级孔道结构的氮掺杂炭材料(NHPC)。随后将其作为廉价金属Ni的载体,制备了新型Ni/NHPC催化剂。催化剂比表面积高达788 m2 g-1,保留了载体的多级孔结构,并且Ni纳米颗粒分散均匀且尺寸较小(6.5 nm)。随后考察了其在生物质衍生物香兰素的加氢脱氧反应中的活性。研究了不同溶剂下催化剂的催化活性,考察了水相等溶剂中生成聚合物原因,优选了乙酸乙酯为最佳溶剂。实验结果表明,在2MPaH2,120℃下反应3h下,Ni/NHPC能够实现香兰素的完全转化和98%目标产物-CH3的选择性。明显高于非掺氮的炭材料HPC负载的Ni催化剂的加氢脱氧活性。将其应用于其他的芳香羰基化合物或者芳香醇化合物的加氢反应之中时,处在芳香环α位的羰基或-OH都能够被高效的加氢脱氧,证明了反应路径为直接氢解或者加氢-氢解路径,而不是传统的加氢-水解-加氢路径。Ni/NHPC催化剂的载体与Ni的相互作用减小了 Ni颗粒的尺寸以及催化剂的三维多级孔道促进了底物的传质是其高效催化性能的原因。本论文针对苯环、C=C,-C=O等几类典型的催化加氢反应体系,设计、制备了基于CN材料为载体的不同催化剂体系实现了底物分子的高效转化。初步探索了 CN材料与负载的金属纳米颗粒间的相互作用提高催化剂性能的原因,能为拓展CN负载型催化剂的应用提供了借鉴。