褶皱广泛存在于自然界中,其通过增加伸展性或者比表面积来赋予主体独特的性能。近些年来,由于褶皱优异的性能,如何制备调控人工褶皱引起了研究者的广泛关注。随着对褶皱结构研究的深入,人们发现制备褶皱的材料大多不具备生物相容性,限制了其在柔性传感器以及生物医药领域的应用。水凝胶是一种生物相容性良好的柔性材料,但目前研究的褶皱水凝胶力学性能较差且存在分层的问题,大大缩减了应用范围。为解决上述难题,本论文采用浸泡法解决分层问题的同时大大提高了水凝胶的机械性能,并且系统的研究了水凝胶表面褶皱的控制条件,将其运用于3D变形以及高灵敏度传感器件。研究结果如下:1.基于聚电解质扩散-络合策略,使用三种方法分别制备了高强度多边形褶皱水凝胶、高强度单向有序褶皱水凝胶并可控制备了各种水凝胶3D形状。与之前的研究相比,由于水凝胶内部牺牲键的增加,三种方法都可以显著改善水凝胶的机械性能。断裂应变可达9000%,断裂应力可达2.6 MPa,韧性可达90 MJ/m~3。这种扩散-络合策略可以很容易地拓展到不同的聚电解质水凝胶,有助于拓展具有褶皱结构的水凝胶在生物医学以及组织工程领域的应用。2.基于Fe3+扩散策略,使用反复预拉伸-释放法制备了具有多重褶皱结构的高强度水凝胶。水凝胶的断裂应力可以达到2.15 MPa,断裂应变可以达到3215%,韧性可以达到24 MJ/m~3,优于之前报道的大多数褶皱水凝胶。我们制备的电容传感器随着褶皱重数的增加,能检测到的电容值以及灵敏度均逐渐增加,具有三重褶皱结构的水凝胶的灵敏度比具有一重褶皱结构的水凝胶的灵敏度高了330倍。我们还制备了具有三重褶皱结构的电阻式传感器,其灵敏度可以达到2.64,能够精准的监测人体行为。多重褶皱结构为超高灵敏度柔性传感器的制备提供了一种有效可行的方案。