近年来,随着世界各国工业化,城市化进程的加快,由CO₂气体的过度排放所导致的全球平均气温升高等问题正在严重影响着自然界的生态平衡以及人类的生存条件。因此,控制CO₂的排放,降低大气中CO₂含量尤为重要。电催化还原CO₂的方法因为其过程简单,反应条件温和、转化效率高等优点,逐渐成为了能源转化领域的研究热点。设计高选择性,高活性的电催化剂是推动电催化还原CO₂基础研究进一步发展的关键。炭材料具有来源广泛,导电性高,结构稳定等优势,在电化学领域有着广泛的应用。其中,通过杂原子掺杂的方法,研究者们制备出了多种氮掺杂炭催化剂以及金属、氮共掺杂炭催化剂,均获得了优异的催化性能。但是,关于催化剂中不同类型活性位密度与催化剂催化活性之间的定量关系的相关研究仍有所欠缺。因此,本文首先通过共价键合的方法将N、Ni等元素引入炭材料中,制备了氮掺杂炭材料以及镍、氮共掺杂炭材料,实现了对氧化石墨烯的功能化处理。结合XPS等表征手段,对催化剂中吡啶氮、吡咯氮等氮物种及镍-氮活性位密度与催化剂催化活性间的关系进行了定量分析。主要研究工作内容和结果如下:（1）氮掺杂炭材料的制备以乙二胺与4,4’-联吡啶作氮源,氧化石墨烯（GO）作碳源,经过相同条件功能化处理,发现含吡啶环结构的氮源固氮效果更为明显,氮掺杂炭材料的氮含量显著提升。CO₂电催化还原性能测试表明,在-0.6 V^-1.2 V（vs.RHE）的电位下,氮含量增加2.4倍,CO的法拉第效率与分电流密度同时表现出数量级增长。通过氮官能团存在形式分析,发现吡啶氮及吡咯氮含量对提升CO的法拉第效率及分电流密度贡献最大,-1.1 V（vs.RHE）电位下,1 at%含量的吡啶氮或吡咯氮对于材料催化活性的贡献接近3.5 mA m^-2。（2）利用三乙二胺合镍配合物作镍源与氮源,以氧化石墨烯为载体,经过不同功能化方式,得到了具有不同表面化学性质的两类模型催化剂:（I）以镍-氮-碳结构（Ni-N-C）为主;（II）氮掺杂炭层包覆的Ni-N-C结构。两类催化剂比表面积上的差异说明镍离子会优先与炭材料中缺陷位、边缘位结合。球差电镜及X射线精细结构谱等表征证明了镍物种原子级分散的状态,DFT计算结果说明Ni-N-C₃结构是Ni-N-C型催化剂的活性中心。通过分析各模型催化剂表面的化学组成与材料催化性能之间的关系,结果表明,材料中Ni-N结构对催化剂活性的贡献是吡啶氮结构的60倍,Ni物种的引入能够明显提高材料的催化活性。Ni-N结构的含量增加1.3倍,材料活性表现出接近2倍的提高。