石墨烯及其复合物在样品前处理中的应用研究

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样品前处理在整个分析过程中处于非常重要的地位,基于吸附的萃取技术是目前应用最为广泛的样品前处理技术,其中的核心部分是吸附材料,它决定了方法的选择性和灵敏度,因此开发新型的吸附材料是样品前处理领域的研究热点。本文利用石墨烯高比表面积、良好的化学稳定性、热稳定性的性质,将其应用在样品前处理中,对环境样品和食品样品中的有机污染物进行分析测定。本论文主要包括四个方面的内容:一:石墨烯固相萃取-气质联用检测水样中的有机氯杀虫剂采用石墨烯作为固相萃取柱的吸附剂,结合气相色谱质谱联用分析技术,建立了环境水样中八种有机氯杀虫剂(OCPs)残留的分析新方法。实验考察了石墨烯固相萃取的吸附性能,对影响OCPs萃取效率的因素,例如洗脱剂的种类、上样体积、样品pH值和离子强度等进行了系统的优化。研究表明,由于疏水相互作用和π-π相互作用,石墨烯对OCPs显示出优异的吸附性能;可在大体积上样的情况下达到满意的回收率;实际样品的分析获得优异的效果。二:石墨烯固相萃取净化-气质联用检测苹果汁中的有机磷杀虫剂残留以石墨烯为吸附剂,建立了固相萃取净化-气质联用的方法分析测定苹果果汁中的有机磷(OPPs)农药残留的方法。使用加标的果汁样品系统考察了影响有机磷回收率的的因素,包括洗脱溶剂、淋洗溶液、上样体积和样品pH值,结果发现石墨烯可去除果汁样品中的大量色素在内的干扰物质,消除了基体对质谱的干扰。在优化的条件下对市售苹果果汁进行分析,获得满意的结果。与其它方法相比较,本方法操作简便、灵敏度高,而且相对于商品化产品,石墨烯固相萃取柱具有相当长的使用寿命。三:石墨烯固相萃取盘快速分离富集环境水样中的多环芳烃建立了石墨烯固相萃取盘-气质联用测定环境水样中九种多环芳烃(PAHs)的新方法。实验系统考察了洗脱剂的种类、上样体积和流速以及样品溶液的pH值和离子强度等因素对PAHs萃取效率的影响,结果表明,石墨烯与PAHs之间的相互作用主要为π-π相互作用;在30mL min-1的流速下可获得满意的回收率。相对于其他方法,本方法无论从上样体积、分析时间和方法的灵敏度,都有相当优异的表现。四:磁性氧化石墨烯的可控制备及其分离富集环境水样中多环芳烃的应用采用静电自组装的方法制备了磁性氧化石墨烯纳米复合物,由于羧基和羟基的离子化作用,氧化石墨烯在水中分散后表面大有大量的负电荷,当加入表面带有正电荷的四氧化三铁纳米粒子后,由于静电吸引作用便可形成Fe3O4/GO复合物,而且可以通过两者的比例得到不同饱和磁化强度的Fe3O4/GO。以此作为磁性固相萃取吸附剂结合高效液相色谱检测环境水样中的PAHs。考察了所制备材料对PAHs的饱和吸附容量,优化了影响磁固相萃取的因素,包括:洗脱溶剂的种类及体积、萃取时间、样品pH值和离子强度以及吸附剂用量。在优化后的条件下将所建立的方法应用到实际样品的测定,获得满意的结果。
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