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二维磁性材料不仅是自旋电子学器件的基础,也是研究新物理现象的平台,因此在二维层状材料中实现磁性已经成为研究者们的一个重要目标。从2004年发现石墨烯开始到现在为止,已经有很多新的二维材料被研究人员合成和发现,但其中的磁性材料却很少。所以,寻找有磁性、特别是室温下能稳定存在的新二维磁性材料,对于制造新一代自旋电子器件尤为关键。与石墨烯结构相似的二维过渡金属碳化物和氮化物（MXenes）是二维材料世界中的一个新成员,它的化学式是Mn+1XnTx,n=1,2,3,其中M表示前过渡金属（主要是d~1、d~2、d~3或d~4）,X是碳或氮元素,T是表面官能团。它是由多种元素组成的复合层状结构,有着二维材料典型的特性,如较大的表面积、丰富的表面物理化学特性等。自从MXene成功合成以来,其性能得到了深入的研究。在这之中,Cr基MXene是为数不多的磁性材料,研究人员通过引入不同的表面终端官能团、层数调节、掺杂、外加电场等多种外加手段来调控其磁性,这为寻找新型二维磁性材料和电子器件提供了方向。本文使用基于密度泛函理论的第一性原理方法,系统深入地研究了引入不同表面修饰、掺杂、外加应力等手段对Cr2C和Cr2N MXene的电子性质和磁性的影响,得出了以下创新性的结果。本文的主要工作如下:1、表面功能化和掺杂对Cr-based MXene（Cr2C）电子性质和磁性的影响对于二维过渡金属碳化物（Cr2C）,研究了它吸附不同表面官能团以及引入多种掺杂剂以后性能的改变。最后的计算结果表明二维过渡金属碳化物Cr2C可能是一种潜在的磁性可控材料。在合成过程中引入表面官能团作为化学掺杂剂,会对Cr2C的电子性质和磁性产生较大影响,Cr2CX2（X=O,F,OH）的电子结构有从金属态到绝缘态的转变。Cr2CO2是一个导体,而Cr2CX2（X=F,OH）是半导体。之后对半导体材料Cr2CX2（X=F,OH）引入掺杂,发现电子/空穴掺杂和N原子掺杂只改变了体系的电子性质,不改变磁性,而金属元素（M=Ti,V,Mn,Fe,Co和Ni）掺杂可以同时改变体系的电子性质和磁性。2、施加机械应变对Cr2CX2（X=F,O,OH）的电子性质和磁性的影响通过应变工程来调节材料的电子性质和磁性是提高电子和自旋电子器件性能的有效策略。基于密度泛函理论,我们研究了机械应变作用下Cr2C和Cr2CX2（X=F,O,OH）的电子性质和磁性。在无应变情况下,Cr2C和Cr2CO2的基态是铁磁（FM）导体,而Cr2CF2和Cr2C（OH）2的基态是反铁磁（AFM）半导体。对Cr2C和Cr2CX2体系施加拉伸应变可以增强Cr原子的磁矩。随着应变的增加,电子结构也会受到影响,反铁磁半导体Cr2CF2和Cr2C（OH）2的带隙减小,铁磁导体Cr2C和Cr2CO2的上下自旋分裂增强。研究结果表明,在未来自旋电子学中的应用中,应变在Cr基MXenes中的应用范围会更加广泛。3、不同官能团以及应变对Mo S2/Cr2CX2范德瓦尔斯异质结电子性质的影响二维过渡金属碳化物Cr2C是一种可控的磁性材料。在合成过程中引入表面官能团（O,F,OH）,会对Cr2C MXenes材料的电子性能产生很大影响。Cr2C引入官能团以后的晶格常数与单层Mo S2大小相差很小,这表明这两种单层结构可以组成范德瓦尔斯异质结。构建好Mo S2/Cr2CX2范德瓦尔斯异质结以后我们使用第一性原理方法研究了不同官能团以及应变对其电子性质的影响。计算结果表明,由不同官能团的Cr2CX2组成的Mo S2/Cr2CX2异质结的电子结构有很大不同。Mo S2/Cr2C和Mo S2/Cr2CO2是导体,而Mo S2/Cr2CF2和Mo S2/Cr2C（OH）2是半导体。对半导体Mo S2/Cr2CF2和Mo S2/Cr2C（OH）2异质结施加双轴拉伸应变以后,发现半导体的带隙逐渐减小,当施加的应变足够大的时候会引起异质结结构的相变由半导体转变为导体。以上的计算结果表明,Mo S2/Cr2CX2异质结在引入不同官能团或施加应变的情况下具有可调的电子性质,这对高性能电子器件的设计提供了新的方向。4、新的铁磁半金属材料Cr2NX2（X=F,O,OH）的电子性质和磁性在二维铁磁材料中,铁磁半金属材料可以实现100%的自旋极化,有望成为下一代纳米自旋电子器件的理想材料。为了寻找这种理想材料,人们在该领域进行了广泛的研究,但是到现在为止发现的铁磁半金属材料很少。研究人员从理论上推断表面官能化的Cr2C和Cr2N MXene材料是有磁性的,Cr2C的情况我们已经研究过,接下来我们研究了表面官能化的Cr2NX2（X=O,F,OH）的性质。使用的计算方法是自旋极化的第一性原理计算方法,计算的内容包括不同官能团引入之后Cr2NX2（X=O,F,OH）材料的磁性和电子性质以及磁各向异性能。计算结果表明Cr2NX2单层具有较强的磁各向异性,有一个大的半金属带隙,磁性基态是铁磁态,居里温度远高于室温。Cr2NX2的半金属性质是相当稳定的,对其施加拉伸应变,应变大小到10%的时候它依然保持半金属性。因此,Cr2NX2 MXene是一种新的二维铁磁半金属材料,在自旋电子纳米器件中具有很大的应用潜力。