【摘 要】
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磁致多铁性锰氧化物RMnO3中的铁电极化来源于体系特殊的磁结构,铁电序与磁序一一对应,具有较强的本征磁电耦合效应,在高密度信息存储、电磁能量转换以及探测处理技术等领域蕴含广泛的应用前景。磁致多铁性锰氧化物RMnO3中的铁电极化起源机制可分为两类:以TdMnO3、DyMnO3为代表的螺旋自旋序锰氧化物中,铁电极化来源于自旋—轨道耦合相互作用,铁电极化P~eij×(Si×Sj),其中eij是连接两个最
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磁致多铁性锰氧化物RMnO3中的铁电极化来源于体系特殊的磁结构,铁电序与磁序一一对应,具有较强的本征磁电耦合效应,在高密度信息存储、电磁能量转换以及探测处理技术等领域蕴含广泛的应用前景。磁致多铁性锰氧化物RMnO3中的铁电极化起源机制可分为两类:以TdMnO3、DyMnO3为代表的螺旋自旋序锰氧化物中,铁电极化来源于自旋—轨道耦合相互作用,铁电极化P~eij×(Si×Sj),其中eij是连接两个最近邻自旋矢量的单位矢量;而在以HoMnO3为代表的E型反铁磁序锰氧化物中,铁电极化来源于自旋—声子耦合相互作用,铁电极化P~(Si·Sj)。近来的研究结果表明,这两种铁电极化机制可共存于一些具有较强R3+-Mn3+耦合相互作用的正交结构锰氧化物RMnO3体系中,使该体系不仅呈现出丰富的物理现象,而且具有较为优异的多铁性能。本论文以具有双铁电极化机制的正交结构HoMnO3为研究对象,利用Gd3+离子对HoMnO3进行A位替代,在正交结构HoMnO3中实现多铁性相分离,从而提高体系的铁电极化强度与磁电耦合效应。此外,我们也关注了位于A型反铁磁序与螺旋自旋序相边界处的正交结构GdMnO3,利用具有较小离子半径的Lu3+离子对GdMnO3进行A位替代,在体系中实现螺旋自旋序与E型反铁磁序的共存与竞争,从而优化GdMnO3的多铁性能。主要研究结果如下:(1)系统研究了Gd3+离子部分替代对正交结构HoMnO3晶体结构、磁结构以及铁电输运性质的影响。由于离子半径之间的差异性,Gd3+离子的部分替代使得Ho1-xGdxMnO3样品的晶胞体积发生膨胀,MnO6八面体的畸变程度减弱,从而使得体系的磁结构逐渐向螺旋自旋序转变。在一定的Gd3+离子替代浓度下(0.1<x<0.4),Ho1-xGdxMnO3样品中出现了螺旋自旋序与E型反铁磁序的共存、竞争状态,在两相边界处实现多铁性相分离,这种相分离状态有效提高了体系的铁电极化强度和磁电耦合效应。(2)系统研究了Lu3+离子部分替代对正交结构GdMnO3晶体结构、磁结构以及铁电性质的影响。Gd1-xLuxMnO3(0≤x≤0.4)系列样品的XRD衍射图谱以及拉曼光谱指出:Lu3+离子的部分替代有效增强体系的晶格畸变程度。Gd Fe O3型晶格畸变程度的增强和交错的轨道排列,使最近邻铁磁超交换(NN-FM-SE)相互作用强度和次近邻反铁磁超交换(NNN-AFM-SE)相互作用强度变得接近,两种相互作用的竞争使体系自旋失措增强,体系的磁结构可能由螺旋自旋序向E型反铁磁序转变。这种磁结构的变化有效增强了体系的铁电极化强度,实现了体系多铁性能的优化。以上系统的实验研究结果指出:在正交结构锰氧化物RMnO3(R=Gd-Lu)中,可通过适当的A位稀土离子替代,在体系中实现多种磁结构的共存以及多种铁电极化机制的共存,从而提高体系的多铁性能。
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