【摘 要】
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质子交换膜燃料电池（PEMFC）以高效、无污染、对负载变化快速响应等优点,在新能源汽车等领域展现出令人瞩目的应用前景。但由于阴极氧还原反应（ORR）使用的铂（Pt）基贵金属催化剂成本高昂,严重限制了商业化发展的脚步。因此开发廉价、资源丰富的热解型金属和氮掺杂的碳（M/N/C）催化剂成为目前研究的重点。其中,Fe/N/C催化剂由于相对较好的活性被寄予厚望,但是较差的稳定性与仍然不足的活性问题始终无法
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质子交换膜燃料电池（PEMFC）以高效、无污染、对负载变化快速响应等优点,在新能源汽车等领域展现出令人瞩目的应用前景。但由于阴极氧还原反应（ORR）使用的铂（Pt）基贵金属催化剂成本高昂,严重限制了商业化发展的脚步。因此开发廉价、资源丰富的热解型金属和氮掺杂的碳（M/N/C）催化剂成为目前研究的重点。其中,Fe/N/C催化剂由于相对较好的活性被寄予厚望,但是较差的稳定性与仍然不足的活性问题始终无法解决。在Fe/N/C催化剂中加入另一种金属位点构建双金属M/N/C催化剂被认为是一种行之有效的策略。因此,针对质子交换膜燃料电池阴极氧还原双金属M/N/C催化剂的可控设计与性能调控,本文的主要研究内容如下:（一）原子级分散FeCo/N-C催化剂的制备及活性位点研究（1）以双金属有机骨架（BMOF）为前体,引入大环化合物铁酞菁（FePc）分子作为铁的前驱体,经一步高温热解合成了原子级分散的双金属FeCo/N-C氧还原电催化剂,在直接甲醇燃料电池（DMFC）中表现出优异的性能（100mWcm-2）。（2）密度泛函理论（DFT）计算表明,相比于单金属FeN4和CoN4位点,双金属位点FeCoN6对O2吸附增强,O-O键拉长并充分活化,倾向发生效率更高的直接4e-途径。（3）通过快速衰减与类Fenton反应探讨了催化剂的稳定性及其衰减机制,结果表明Co的引入会削弱催化剂发生Fenton反应,降低活性氧自由基含量,一定程度上抑制了金属中心的流失与碳腐蚀,从而提高催化剂的整体稳定性。（二）高活性RuFe/N-C催化剂的制备及电化学性能研究（1）我们利用一种新型金属有机气体掺杂方法,先将有机化合物乙酰丙酮铁热蒸发,随后被保持有ZIF框架结构的RuNC捕获,成功构筑了双金属RuFe/N-C催化剂。（2）电化学性能测试表明双金属RuFe/N-C催化剂有接近商业Pt/C的氧还原活性,得益于双金属活性位较高的本征活性与活性位密度,其在氢氧燃料电池中展现出卓越的功率密度（1.04 W cm-2）。（3）稳定性探究实验表明Ru的存在可以抑制催化剂发生Fenton反应,有效降低含氧自由基的生成,使双金属催化剂仍能保持较好的稳定性,体现出实际应用的前景。
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