【摘 要】
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因钽元素的惰性,且用于合成的可溶性前驱体K8[Ta6O19]·17H2O极易水解,稳定存在的溶液碱性强、pH值范围窄,导致多钽氧酸盐的合成条件苛刻,难度大,相对于多钨(钼、钒、铌等)氧酸盐的研究,该领域的发展十分缓慢,相关报道很少。本文以K8[Ta6O19]·17H2O、过渡金属盐等化合物作为原料,通过优化反应时间、温度、pH等条件,获得了四种不同结构类型的新型多钽氧酸盐,采用X-射线粉末衍射、元
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因钽元素的惰性,且用于合成的可溶性前驱体K8[Ta6O19]·17H2O极易水解,稳定存在的溶液碱性强、pH值范围窄,导致多钽氧酸盐的合成条件苛刻,难度大,相对于多钨(钼、钒、铌等)氧酸盐的研究,该领域的发展十分缓慢,相关报道很少。本文以K8[Ta6O19]·17H2O、过渡金属盐等化合物作为原料,通过优化反应时间、温度、pH等条件,获得了四种不同结构类型的新型多钽氧酸盐,采用X-射线粉末衍射、元素分析、红外光谱、热重分析等手段对合成的化合物进行了表征,并通过固体紫外-可见光谱、电喷雾质谱、磁性等测试进行了性质研究。一.结合常规水溶液法和扩散法制备了两种基于高核过渡金属簇的多钽氧酸盐:Na21K12[Fe10.5(OH)8(H2O)2Ta37.5O122]·62H2O(1)Cs2K12[Ni13(OH)8(H2O)4Ta36O98(OH)16]·52H2O(2)化合物1和2都是由6个{Ta6O19}构筑块通过桥氧与中心过渡金属簇连接而成的高聚合度多钽氧酸盐,整体上呈现反三棱柱的构型。化合物1是首例以高核铁簇为中心的六聚多钽氧酸盐,高核铁簇{Fe10.5(OH)8(H2O)2O8}呈中心对称的三层结构,由上下两层{Fe3.25(H2O)O2}单元通过桥氧与{Fe4(OH)4}单元连接而成;化合物2是首例以高核镍簇为中心的六聚多钽氧酸盐,也是目前得到的含过渡金属核数最多的六聚多钽氧酸盐,整体上呈现反三棱柱的构型,中心的{Ni13(OH)8(H2O)4O6}簇由6个Ni通过桥氧与1个双立方烷状的{Ni7(OH)8}簇连接而成,也呈反三棱柱构型,这种双重反三棱柱构型在多金属氧簇领域较为罕见。电喷雾质谱表明,化合物1和2阴离子结构在水溶液中具有一定的稳定性;磁性测试结果表明,化合物1和2均表现为反铁磁耦合。二.结合常规水溶液法和扩散法合成了一例双核过渡金属桥联的多钽氧酸盐:K11H5[Cu2O2(Ta6O19)2]·19H2O(3)化合物3是首例以过渡金属Cu作为连接中心的纯无机二聚多钽氧酸盐,其阴离子可以视为2个Lindqvist型{Ta6O19}构筑块通过2个Cu连接而成的二聚体,相邻的二聚体通过2个二重桥氧μ2-O连接,延续成一维链状结构。磁性测试结果表明,化合物3中存在反铁磁相互作用。三.利用常规水溶液法合成了两例磷/钽杂多酸过渡金属衍生物:Cs3NaH4[Zn(H2O)4{P4Ta6(O2)6O24}]· 13H2O(4)Cs3KH4[Cd(H2O)4{P4Ta6(O2)6O24}]· 8H2O(5)化合物4和5都是基于[P4Ta6(O2)6O24]10-(P4Ta6)杂多阴离子的过渡金属衍生物,二者阴离子同构,均由一个{M(H2O)4}单元(M=Cd,Zn)通过二重桥氧μ2-O与P4Ta6连接而成,阴离子之间又以过渡金属M与抗衡阳离子作为连接节点扩展成二维平面结构。电喷雾质谱表明,两例化合物阴离子在水溶液中均具有一定的稳定性。
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