钙钛矿太阳能电池（pero-SCs）因其优异的光电性能和低成本的优势获得广泛关注,目前单节器件的认证效率达到25.5%,超过了商业化多晶硅太阳能电池。虽然pero-SCs的研究已经取得飞跃式进展,但其较差的稳定性仍然限制其进一步实际应用,这主要归因于无序的钙钛矿晶体生长,钙钛矿晶界处高密度缺陷态,电场作用下的晶格伸缩,工作状态下的离子迁移等。本论文中,我们提出通过调控三维钙钛矿维度策略来解决上述问题,具体研究内容如下:1.通过气液界面结晶调控策略获得高质量的2D Ruddlesden-Popper（RP）钙钛矿。使用KI掺杂钙钛矿前驱体溶液,在钙钛矿前驱体薄膜干燥过程中,K+的植入可协助气液界面处晶核形成。进一步退火诱导前驱体中的有机组分和无机组分围绕晶核自上而下生长。通过该策略,一种新的有机盐,苯并咪唑碘化物（BnI）通过与[PbI6]4-组分化学计量配位形成均相高n值的2D RP钙钛矿。同时,有效抑制大尺寸阳离子沿平行于基底生长,显著提升钙钛矿内部载流子传输动力学。最终,基于此策略制备的2D RP pero-SCs获得了 15.1%的能量转换效率（PCE）,同时器件湿、热稳定性获得了显著提高。2.通过在三维钙钛矿前驱体溶液中添加一种苯并咪唑碘化物（BnI）有机盐来研究一维（1D）-三维（3D）混合维度钙钛矿材料。Bn+不仅可以诱导3D钙钛矿择优取向生长,而且形成的1D BnPbI3钙钛矿空间分布于3D钙钛矿晶界处并进行悬空键补偿。首次,我们在多晶的3D钙钛矿薄膜内部发现了电致伸缩响应,这一现象对电场下的晶格应变具有较大的影响。而1D-3D钙钛矿内电致伸缩响应和不平衡的载流子抽提都得到了有效抑制,这从离子键增强和较少的过量载流子的积累的方式实现了晶格稳定。最终,p-i-n型1D-3D pero-SC在工作状态下表现出显著降低的离子迁移行为,相关器件在工作状态下运行3072 h仍能保持起始性能的95.3%,并获得无迟滞行为的能量转换效率,达到21.17%。