(B4C+Al2O3)/Al高温中子吸收材料的制备与加工研究

来源 :中国科学技术大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:flyrat1997
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作为乏燃料贮存的新发展方向,干式贮存迫切需求兼具高温力学性能和中子吸收功能的结构功能一体化材料。我国民用核工业起步较晚,因此这种材料在国内的研究基本处于空白,缺乏对其成分设计、制备工艺、微观结构表征和高温强化机理所开展的系统研究。本论文研究采用两种增强相引入方式(原位和外加),将纳米Al2O3颗粒引入至B4C/Al复合材料中,采用精细的微观结构表征和力学性能测试,对纳米颗粒及其引入方式对材料微观结构和力学性能的影响进行了系统的表征和分析,对该材料制备、成形及搅拌摩擦焊接(FSW)中涉及的一系列科学问题进行了深入的探讨。经过球磨参数优化,可将纳米Al2O3颗粒均匀地分散至铝基体中。材料的室温、高温力学性能获得了明显的提高,但延伸率较低。本研究提出了一种提高铝基复合材料的强塑性匹配的分级结构方案。使用三种球磨工艺制备了纳米Al2O3/Al复合材料,分别构造了均匀超细晶结构、常规双模态结构和层状分级结构。结果表明,与前两者相比,层状分级结构复合材料具有更高的强度和延伸率。粗细晶界面处产生的几何必需位错被认为是可在不牺牲强度的前提下提高延伸率的主要原因。然而,经高温拉伸实验,发现此方案无法改善材料的高温延伸率,其主要原因是高温下缺少位错活动以及晶界强度降低,导致粗细晶之间无法进行应力和应变的分配。增大铝粉的比表面积可利用铝粉表面氧化向基体中引入较多原位Al2O3增强相,以此方法制备了(B4C+Al2O3)/Al复合材料。为了研究Al2O3分布对材料力学性能的影响以及相关的强化机制,对片状铝粉制备的热压坯锭分别进行锻压和挤压变形,以获得不同微观结构的复合材料。研究表明,锻压的样品展现出层状结构,Al2O3保留在晶界。而在挤压样品中,大部分Al2O3进入了超细晶结构的晶粒内部。分布在晶界处的Al2O3可通过强化晶界并阻止位错在晶界处湮灭,从而提高材料的高温强度,因此在高温下,锻压的样品强度明显高于挤压样品,可满足结构功能一体化中子吸收材料的强度需求。为了提高材料的室温、高温变形能力,研究中进一步使用球形超细铝粉作为原料,并通过控制预氧化和烧结工艺,获得了不同形态的Al2O3,以研究其影响。结果表明,在450℃下烧结的样品在350℃时显示出最佳的强度-延伸率匹配(抗拉强度为106.2 MPa,伸长率为9.6%)。B4C颗粒的添加和Al2O3厚度的增加可以提高复合材料室温下的强度,但对高温强度没有明显影响。当复合材料的烧结温度从450℃升高到550℃时,层状非晶Al2O3(am-Al2O3)转变为颗粒状γ-Al2O3,导致材料强度下降。通过对高温变形机制和强化机理的分析,认为层状am-Al2O3可以更有效地钉扎晶界并阻止其滑动。因此,保持Al2O3的层状非晶态是获得优异高温强度的关键因素。以超细铝粉为原料,对锻压、轧制和挤压后的(B4C+Al2O3)/Al复合材料微观结构和力学性能进行分析。与片状铝粉为原料时不同,由于超细铝粉中铝基体和氧化铝都有良好的变形能力,挤压时可相互协调,最终氧化铝仍主要位于晶界,挤压态材料微观上为网状结构,强塑性都具有明显优势,以此可确定此复合材料板材的最佳成形方式为挤压成形。对获得的挤压带板以100 mm/min的焊接速度和400-800 rpm的转速进行FSW研究,在所有焊接参数下均获得了良好的接头。但是,所有接头的焊核区均发生了明显的软化,因此,接头在室温和高温下均表现出强度降低,拉伸接头断裂于焊核区边缘。焊接转速对接头的强度没有明显影响,但提高转速使得焊核区变宽,使延伸率增加。显微结构分析表明,焊接热机械作用破坏了母材中的近网状am-Al2O3结构,引起铝晶粒粗化、am-Al2O3的团聚和晶化,从而导致材料弱化。因此,避免网状结构的破坏和am-Al2O3晶化是提高(B4C+Al2O3)/Al复合材料接头强度的关键因素。为了利用上述研究结果,开发新型耐热铝基材料,进一步采用不同方法探索了获得具有高温热稳定性复合材料的新途径。通过向超细铝粉制成的Al2O3/Al复合材料中添加还原氧化石墨烯(rGO)发现,rGO可以稳定am-Al2O3并阻止其在热压过程中转变为γ-Al2O3。利用rGO的直接强化作用及其对am-Al2O3的稳定作用,只需添加少量rGO就可以显著提高材料室温和高温下的强度。加入0.305 vol.%的rGO时,室温和350℃时的强度可分别提高65%和121%。而在空气中对超细铝粉进行高温处理的研究中,发现高温预氧化可将纳米级颗粒引入铝基体中。材料中γ-Al2O3的含量随处理温度的升高而增加,而当处理温度升至600℃时,可进一步发生铝的氮化,从而使最终复合材料晶界上的(AlN+γ-Al2O3)颗粒几乎连续分布。该材料在室温、高温下,强度均高于am-Al2O3/Al,并且在580℃下退火8h后,并没有表现出高温强度下降。因此,与am-Al2O3/Al相比,此材料具有明显的性能优势。
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