随着全球经济和社会的快速发展,化石能源快速消耗和环境问题的持续恶化导致的能源和环境危机引起了人们的迫切关注。自Honda-Fujishima首次发现可以通过光电驱动水裂解产氢以来,利用太阳能在光催化剂上进行氢燃料转化被认为是一种有效缓解能源短缺等问题的最具前景策略之一。Ti O2是众多光催化剂中研究最多的一种,但其受到自身特点的一些限制,所以不能够满足实际应用的需求。氮化碳（g-C3N4）是一种无金属的二维聚合物半导体材料,由于其具有无毒无污染、化学性质稳定、制备简单等优点而引起了学者的广泛研究兴趣,但对可见光吸收不足、光诱导电子空穴对的快速重组极大地阻碍了其实际应用。开发一种具有高活性的长期稳定的g-C3N4基光催化剂仍然是一个巨大的挑战。本论文以g-C3N4为主体研究对象,分别从单原子负载、异质结构筑等角度来考察g-C3N4基复合材料的析氢活性,并进一步讨论其产氢机理。主要研究内容如下:1、单原子Cu-N电荷转移桥:与N配位的单原子Cu负载多孔g-C3N4光催化剂的制备及产氢性能通过简单的一锅共烧法成功合成了与N配位的锚定在多孔g-C3N4上的高活性和稳定性的Cu单原子催化剂。球差矫正的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（AC-HAADF-STEM）、XPS和FTIR鉴定了Cu原子色散和Cu-SA/g-C3N4配位构型。实验和密度泛函理论计算（DFT）进一步验证了Cu-SA/g-C3N4可以降低析氢势垒,扩大光吸收范围,改善g-C3N4的电荷转移。在光催化分解水产氢应用方面,当引入1.5wt%Cu时,Cu-SA/g-C3N4（CCN-1.5）催化剂在可见光照射下（λ＞420nm）的产氢活性最高,产氢速率达到3594.4μmolh-1g-1,远高于未被负载的g-C3N4(47.9μmolh-1g-1)。这可归因于Cu-N电荷桥作为活性位点,提供了电子快速转移通道,有效地减少了光生电子-空穴的复合。而且在长时间循环反应测试中,Cu-SA/g-C3N4催化剂的析氢活性没有明显下降,表明Cu-SA/g-C3N4单原子光催化剂具有较好的稳定性。2、花球状MoS2生长于g-C3N4的3D/2D MoS2/g-C3N4异质结光催化剂的制备及其产氢性能研究采用简便的固相法成功地在g-C3N4上生长了花球状MoS2,构建了3D/2D MoS2/g-C3N4异质结催化剂。MoS2纳米花是通过水热反应获得,而g-C3N4纳米片则通过一步煅烧水热剥落方法制备。采用SEM、XPS、EIS等分析方法来研究光催化剂微观形貌、成分组成及光电性能,并对所制备的材料进行了光分解水产氢实验。结果表明,当3D MoS2的负载量为35wt%时,在模拟太阳光辐照（λ＞420 nm）下,得到的35%MoS2/g-C3N4复合异质结材料显示最高的析氢活性(5840μmolh-1g-1),分别是原始的MoS2(69.4μmolh-1g-1)和g-C3N4(52.7μmolh-1g-1)的84和110倍。由于花球状MoS2与g-C3N4异质结构的形成,促进了对可见光的吸收,抑制了电子-空穴的复合,进而增强了水分解析氢能力。循环实验也表明了催化材料具有良好的光化学稳定性。3、无贵金属Cd0.5Zn0.5S@g-C3N4异质结构光催化剂的合成及其产氢性能研究通过原位生长水热法成功制备出一系列由Cd0.5Zn0.5S纳米晶和多孔g-C3N4纳米片复合的纳米催化材料。在无贵金属共催化剂的可见光照射下（λ＞420 nm）,对这些样品的光催化制氢活性进行了测试。实验结果表明,Cd0.5Zn0.5S纳米晶的最佳负载量为30wt%,催化剂30wt%-Cd0.5Zn0.5S@g-C3N4（30%CZS@CN）具有最高的产氢速率,为83360μmolh-1g-1,其产氢活性远高于纯Cd0.5Zn0.5S(6750μmolh-1g-1)和g-C3N4(51.3μmolh-1g-1)。且在多次稳定性反应实验中,30%CZS@CN的产氢速率基本不会减小,说明材料具有良好的稳定性。另外,我们通过SEM、TEM、XRD、XPS、UV-DRS、PL等对样品进一步表征发现,在Cd0.5Zn0.5S和g-C3N4接触界面间形成的异质结,导致了光诱导电子和空穴的有效空间分离,因而表现出急剧增强的光催化活性和稳定性。