g-C3N4及其共聚合改性提高TiO2纳米线光电催化性能的研究

来源 :中国石油大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:wdongjiang
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我国水资源匮乏,同时面临严峻的水污染问题,治理水污染已经迫在眉睫,开发高效、能耗低和有深度氧化能力的有机污染物清除技术具有重大的意义。光催化技术因其降解反应彻底,反应条件温和得到了广泛的研究,表现出了巨大的应用潜力。但是目前来说,光催化剂有光谱响应范围窄、光生载流子利用效率不高等问题。因而研发高效光催化剂,提高光催化效率是目前本领域备受关注的焦点。本论文以经典半导体TiO2为基元,将具有可见光响应的g-C3N4与其复合,制备g-C3N4/TiO2核壳纳米线;并通过共聚合的方法制备了改性g-C3N4/TiO2核壳纳米线。以双酚A和亚甲基蓝为目标污染物,考察了催化剂的光电催化活性,采用多种表征手段研究了催化剂结构与反应性能之间的关系。主要研究内容如下:(1)采用水热法在碳布基体上成功制备出金红石相Ti O2纳米线,以三聚氰胺为前驱体,通过气相沉积的方法制得了g-C3N4/TiO2核壳纳米线,以降解双酚A为探针反应,在可见光照射下,考察了TiO2及g-C3N4/TiO2的光催化、光电催化的性能。g-C3N4/TiO2的光催化及光电催化活性均优于纯TiO2,这归因于g-C3N4的可见光响应和异质结促进光生载流子的分离;g-C3N4/TiO2光电催化活性随着外加偏压的增加呈现先增加后减少的趋势,所加偏压为2 V活性最高,可见光照射下降解4 h后,双酚A的降解率为92%。用气质联用色谱对双酚A的降解过程进行了讨论,结果表明,降解过程中主要发生C-C键的断裂和氧化作用,最终生成不含苯环的小分子化合物。(2)将前驱体双氰胺与芳香化合物4,5‐二氰基咪唑共聚合制备了改性g-C3N4,表征结果证明4,5‐二氰基咪唑的加入不改变g-C3N4的晶体结构,但是拓展了g-C3N4的共轭π体系,拓展了光响应范围。通过可见光降解亚甲基蓝反应得到4,5‐二氰基咪唑的最佳加入量0.05 g/3 g双氰胺,4 h后亚甲基蓝可降解94%,将优化比例的双氰胺与4,5‐二氰基咪唑通过气相沉积的方法与Ti O2纳米线进行复合,得到N-CN-0.05/TiO2纳米线样品。N-CN-0.05/TiO2的光降解和光电降解效率均优于g-C3N4/TiO2和TiO2,这得益于可见光吸收范围的拓展和电荷分离效率的提高。
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