超临界CO2中沉淀聚合法制备二乙烯基苯及三羟甲基丙烷三丙烯酸酯聚合物微球

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在超临界CO2介质中用沉淀聚合法成功地合成了表面光滑的、单分散的二乙烯基苯聚合物(PDVB)微球、二乙烯基苯(DVB)和马来酸酐(MAH)共聚物(P(DVB-MAH))微球及三羟甲基丙烷三丙烯酸酯聚合物(PTMPTA)微球。研究了单体浓度、反应时间、反应压力、反应温度、共溶剂种类、共溶剂用量、引发剂浓度、单体配比等反应条件对聚合反应结果的影响;通过扫描电镜(SEM)对产物的形貌进行了观察,并探讨了聚合物微球的成长过程及成球机理;利用红外光谱(IR)对所得聚合物的结构进行了表征;利用热失重(TG)对聚合物进行了热性能分析;采用溴滴定法对单分散PDVB微球中的悬挂双键进行了测定。实验发现,在超临界CO2介质中能够直接得到粉末状的PDVB、P(DVB-MAH)及PTMPTA,且单体的转化率都到了97%以上。研究发现,在纯超临界CO2介质中很难获得PDVB、P(DVB-MAH)及PTMPTA的微球,而加入少量共溶剂(如正戊烷、乙酸、乙醇、丙酮等),在合适的反应条件下可以制得上述聚合物微球。因此,选择适当极性的共溶剂以及反应浓度、反应压力等条件来调节反应介质的溶解度参数是制备单分散聚合物微球的重要条件。研究表明,在少量丙酮作为共溶剂的超临界CO2体系中,当单体浓度为0.38 mol/L、反应压力为16.0 MPa、反应时间为24 h、混合溶剂的溶解度参数在10.58~11.01 MPa1/2范围时得到了表面光滑的、单分散的PDVB微球,并且聚合体系的单体浓度、反应压力及共溶剂用量对单体的转化率以及聚合物的热性能影响不大,但是对聚合物的成球性有很大影响。当MAH摩尔分数为5%~10%时也得到了表面光滑的、分散较好的P(DVB-MAH)共聚物微球,红外谱图表明我们成功地合成了MAH含量较高的P(DVB-MAH)共聚物。在少量乙醇为共溶剂的超临界CO2体系中,当单体浓度为0.067 mol/L、反应压力为16.0 MPa、反应时间为8 h时得到了PTMPTA微球。采用溴滴定法测定了PDVB微球中悬挂双键的含量,并通过红外谱进行了表征。通过比较溴加成前后及溴消去后的聚合物红外谱图证明了PDVB微球中确有悬挂双键的存在,通过溴滴定曲线得到了PDVB微球中悬挂双键的总量为2.99×10-3 mol/g,微球表面悬挂双键的量为1.81×10-3 mol/g,证明所制备的单分散PDVB微球含有大量的未反应的双键,利用这些双键可以进一步进行改性反应,从而对微球进行功能化,具有广泛的应用前景。
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