【摘 要】
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当前我国能源消耗量巨大,发展可再生能源有很大的现实意义。生物质能是较为适宜的可再生能源,在生物质的几种利用方式中,化学链气化能源消耗量较低,且产生的合成气品质较高,是高效的生物质利用方式。现阶段对化学链气化的研究多基于铁基载氧体,存在反应温度较高、速率较低的问题,为了解决这一问题,本文提出采用金属氧化物复合的方式制备出复合载氧体,利用复合载氧体的氧解耦性质提高气化效果。研究内容与结论如下:（1）制
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当前我国能源消耗量巨大,发展可再生能源有很大的现实意义。生物质能是较为适宜的可再生能源,在生物质的几种利用方式中,化学链气化能源消耗量较低,且产生的合成气品质较高,是高效的生物质利用方式。现阶段对化学链气化的研究多基于铁基载氧体,存在反应温度较高、速率较低的问题,为了解决这一问题,本文提出采用金属氧化物复合的方式制备出复合载氧体,利用复合载氧体的氧解耦性质提高气化效果。研究内容与结论如下:（1）制备了不同摩尔配比的Cu-Mn、Cu-Fe载氧体。首先用XRD分析仪进行物相分析,发现活性金属氧化物会发生反应分别生成CuxMn3-xO4和CuFe2O4;基于物相分析数据进行晶粒尺寸计算,发现三种载氧体的晶粒尺寸均较小,较小的晶粒尺寸有利于气-固反应的进行;利用热重分析仪对载氧体进行氧解耦性能表征和化学链气化性能表征,发现CuO-Mn2O3/ZrO2 1.5:1:1载氧体氧解耦性能最好,化学链气化性能也最好,因此选择摩尔配比为1.5:1:1的CuO-Mn2O3/ZrO2载氧体用于后续的实验。（2）通过热重实验考察了不同参数对生物质热解的影响。发现载氧体的加入对热解反应的温度有降低作用;随着升温速率的增大,反应所需温度升高、热解速率增大;随着载氧体/生物质质量比的增大,热解速率减小,固体转化率逐渐增大。以热重数据为基础对热解过程建立了动力学模型,结果表明:松木屑热解过程在转化率小于0.5时符合四级反应F4模型,大于0.5时符合三维扩散（球对称）D4模型。（3）通过热重实验考察了不同参数对生物质焦气化的影响。发现载氧体的加入使失重速率峰由一个增至两个;随着升温速率的增大,样品失重量逐渐减小,气化速率逐渐增大;随着载氧体/生物质焦质量比的增大,失重量逐渐增大;CO2对气化有明显的促进作用。动力学分析表明,松木屑焦气化过程在转化率为0.25～0.4时符合三维扩散（球对称）D4模型,在转化率为0.4～0.75时,符合四级反应F4模型;松木屑焦气化过程中随着转化率的增大,活化能逐渐增大,说明晶格氧气化难度大于氧解耦的气态氧气化。（4）在自行搭建的固定床实验平台上进行了热态实验。发现载氧体对热解过程有促进作用;随着升温速率的增大,热解产气率逐渐降低;随着温度的升高,H2和CO的含量增大,CO2含量减小,产气率和合成气热值也逐渐增大,这说明高温对热解有促进作用,同时能提高合成气品质。（5）利用固定床进行气化的热态实验,发现在生物质焦气化过程中,载氧体释放氧气充当气化介质,促进生物质焦的气化;随着升温速率的增大,产气率逐渐降低;随着载氧体/生物质焦质量比的增大,CO含量降低,H2、CO2含量升高,CH4含量基本不变,产气率随比值先升高后下降;随着温度的升高,H2、CO的含量增大,CH4、CO2的含量减小,产气率和合成气热值增大。（6）对反应前后的载氧体进行了物理性能表征。通过XRD分析发现,热解反应后载氧体物相组成没有发生变化,说明载氧体在热解过程中起催化作用,气化反应后载氧体氧解耦生成CuxMn2-xO2;通过表面形貌分析可以发现,载氧体在热解和气化反应后未发生烧结;通过元素分布分析可以发现,载氧体表面有少量C元素。
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