【摘 要】
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锂-氮气（Li-N2）电池是一种全新的电池体系,具有高能量密度和优异的氮气（N2）还原能力,在作为电化学储能设备的同时又能进行氮气的固定,是解决能源与环境问题的新途径。然而,低活性的N2以及放电产物氮化锂（Li3N）的不稳定性和吸湿性导致Li-N2电池效率低下,使其在实际研究中暴露出过电位高、循环性能低和能量效率低等缺点,阻碍了Li-N2电池向商业化的发展。因此,提高Li-N2电池放电时的氮还原反
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锂-氮气（Li-N2）电池是一种全新的电池体系,具有高能量密度和优异的氮气（N2）还原能力,在作为电化学储能设备的同时又能进行氮气的固定,是解决能源与环境问题的新途径。然而,低活性的N2以及放电产物氮化锂（Li3N）的不稳定性和吸湿性导致Li-N2电池效率低下,使其在实际研究中暴露出过电位高、循环性能低和能量效率低等缺点,阻碍了Li-N2电池向商业化的发展。因此,提高Li-N2电池放电时的氮还原反应（nitrogen reduction reaction,NRR）能力,对改善Li-N2电池的性能至关重要。本论文为解决Li-N2电池正极NRR反应活性低这一主要问题,提出了“光辅助Li-N2电池”的概念,制备了氮化碳负载银（Ag/C3N4）和磷化钴（CoP）两种正极催化剂,并对Ag/C3N4和CoP两种材料的电化学性能进行研究,并通过对材料、放电产物的表征和电池性能的测试,揭示了光照对Li-N2电池性能的影响。具体研究工作如下:（1）在C3N4上负载Ag纳米粒子,并喷涂在碳布（Carbon cloth,CC）上做为正极组装光辅助Li-N2电池。通过物相表征观察到了Ag纳米粒子成功负载到了C3N4上。采用Ag/C3N4正极催化剂的Li-N2电池,在光照条件下,电池放电电位从1.08 V提升至1.18 V,容量从0.29 m Ah·cm-2提高至0.87 m Ah·cm-2,并表现出良好的循环性能。这是因为在光照时,光生电子从C3N4的导带上转移到Ag纳米粒子上,促进了电荷转移,并且光照诱导Ag纳米粒子弛豫产生高能热电子注入氮分子的π反键轨道,从而降低氮分子的化学键能,提高NRR反应活性。Ag/C3N4可作为双功能光辅助Li-N2电池的正极材料,使电池在光照下运行时,有效降低电池过电位并提升放电容量。（2）选择价格更为低廉的过渡金属磷化物来替代贵金属催化剂。通过水热、煅烧将CoP原位生长在碳布上得到CoP/CC光催化正极。通过电镜观察到了CoP独特的纳米片包裹空心纳米笼结构使其暴露出更多的反应活性位点,和更大的产物储存空间。研究发现无光条件下CoP的催化活性明显优于Ag/C3N4,无光放电平台为1.56 V,光照条件下,放电平台提高至1.67 V,充电平台从3.5 V降低至3.29 V,有效降低了过电势,电池电池容量从0.54 m Ah·cm-2提升至了2.13m Ah·cm-2,并且循环性能和稳定性都有所提高。与Ag/C3N4相比,CoP作为双功能光辅助Li-N2电池的正极材料时,电池在光照条件下表现出了更低的过电位和更高的放电容量。这主要是因为Co作为催化活性中心先吸附氮气,在光照条件下,光生电子先跃迁到Co的d轨道中,然后再反馈到N2的π反键轨道中,光照促进了电子转移,弱化了N≡N共价键,增强了NRR反应活性。
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