【摘 要】
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作为一种新兴的多功能材料,金属有机框架（MOFs）在电化学生物传感和荧光生物传感领域引起了研究者们极大的关注。一方面,由于MOFs具有丰富的催化活性位点,作为信号放大材料构建的生物传感平台能有效提高传感器的灵敏度;另一方面,MOFs具有组分的多样性,多元化的金属离子和有机配体赋予了MOFs功能的可调控性。MOFs作为分子识别元件与靶标分子（被测物质）接触时,两者间产生的理化作用将会引起MOFs自身
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作为一种新兴的多功能材料,金属有机框架（MOFs）在电化学生物传感和荧光生物传感领域引起了研究者们极大的关注。一方面,由于MOFs具有丰富的催化活性位点,作为信号放大材料构建的生物传感平台能有效提高传感器的灵敏度;另一方面,MOFs具有组分的多样性,多元化的金属离子和有机配体赋予了MOFs功能的可调控性。MOFs作为分子识别元件与靶标分子（被测物质）接触时,两者间产生的理化作用将会引起MOFs自身的响应以达到分子识别的效果,进而提高传感器的特异性。本论文立足于提高生物传感器的灵敏度和特异性,通过调控MOFs的电催化活性和分子识别功能,构建高效电化学/荧光生物传感器,从而实现生物分子的痕量检测。主要研究内容如下:1、基于高效催化活性的Co/Fe-MOFs构建电化学生物传感器用于检测赭曲霉素AMOFs作为电催化剂能有效促进电子媒介体的电子转移效率,从而增强电化学信号提高生物传感器的灵敏度。本章探究了三种Co/Fe-MOFs对电信号分子硫堇的电化学催化活性,阐明了Co/Fe-MOFs的催化能力与其配位模式及不同配体之间的关联。将催化性能最优的NH2-Co-MOF作为信号放大材料,结合生物学放大技术实现多重信号增强,构建的电化学适体传感器实现了对赭曲霉素A的超灵敏检测。2、尺寸/形貌可控的NH2-Ni-MOFs电催化剂和DNA步行器的设计及应用MOFs尺寸和形貌的调控是提高其电催化活性的有效途径。基于对MOFs结构的调变,本章通过优化反应体系中溶剂的组成,合成了一系列NH2-Ni-MOFs,探讨了它们对电信号分子亚甲基蓝的电催化性能差异。将电催化活性最优的NH2-Ni-MOF固载于电极表面,结合适体-CRP-抗体“三明治夹心”结构触发的DNA步行器,实现了双重信号放大。构建的电化学适体传感器展示出对C-反应蛋白（CRP）的卓越检测性能,该策略显著提升了传感器的灵敏度,为MOFs电催化活性的调控提供了理论依据。3、基于ZIF-67对三磷酸腺苷的高选择性识别构建超灵敏荧光生物传感器有效的分子识别是提高生物传感器选择性的最佳渠道。本章发现ZIF-67对三磷酸腺苷（ATP）的识别表现出超高的选择性。借助粉末X射线衍射、X射线光电子能谱及等温滴定量热等手段验证了ZIF-67与ATP之间的特异性结合。ZIF-67不仅能够有效地区分ATP及其他含腺苷类似物,而且特异性优于传统的ATP适配体传感器。4、双金属ZIFs荧光传感器阵列在三磷酸腺苷水解产物中的应用金属掺杂是调节MOFs组成和分子识别性能的有效方法。本章制备了一系列双金属M/ZIF-8（M=Ni、Mn、Cu）,使用荧光标记的DNA作为信号探针研究了具有不同金属中心的ZIFs的分子识别特性。基于不同ZIFs对含磷酸分子亲和力的差异,设计了新型双金属ZIFs荧光传感器阵列用于检测三磷酸腺苷水解产物。研究进一步发现Cu/ZIF-8对焦磷酸的识别具有超高的选择性。该策略为开发高特异性的分子识别元件提供新思路。5、同质双金属Co Zn-ZIFs传感器阵列在多种三磷酸核苷中的应用双金属ZIFs为开发分子识别元件提供了更多的可能。本章通过调节Co和Zn的比例合成了一系列同质双金属CoxZn100-x-ZIFs（x=0～100）,考察了它们对多种含磷酸分子的识别特性。基于不同比例的Co Zn-ZIFs对四种三磷酸核苷（NTPs）的亲和力差异,设计了ZIFs荧光传感器阵列用于NTPs的区分检测。研究进一步发现Co50Zn50-ZIF具有特异性识别GTP的能力,该方法拓展了MOFs作为分子识别元件在传感器阵列中的应用。
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