【摘 要】
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金属-有机框架（Metal-organic frameworks,MOFs）由于其具有独特的孔隙结构、可调节的孔径和易于功能化的孔表面等特性,成为一种极具应用前景的气体储存和分离材料。本论文选用Ni2+为无机金属节点,四（4-羧基苯基）卟啉（TCPP-H2）为连接配体,8种含吡啶基团的有机化合物为辅助配体,在溶剂热条件下合成了 9例新型多孔MOFs。利用X-射线单晶衍射、热重分析以及粉末X-射线衍
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金属-有机框架（Metal-organic frameworks,MOFs）由于其具有独特的孔隙结构、可调节的孔径和易于功能化的孔表面等特性,成为一种极具应用前景的气体储存和分离材料。本论文选用Ni2+为无机金属节点,四（4-羧基苯基）卟啉（TCPP-H2）为连接配体,8种含吡啶基团的有机化合物为辅助配体,在溶剂热条件下合成了 9例新型多孔MOFs。利用X-射线单晶衍射、热重分析以及粉末X-射线衍射等手段对系列配合物进行了基本表征,并系统研究了它们在气体吸附与分离方面的应用。论文具体内容如下:（1）利用TCPP-H2、2,4,5-三（4-吡啶基）-咪唑（TPIM）与Ni2+离子的自组装,成功合成了一例三维微孔MOF材料1。该材料展现出优异的化学稳定性和较高的C2H2吸附能力,并且可以选择性分离C2H2/CO2。研究发现,1中无机阴离子SiF62-作为抗衡离子与C2H2形成强氢键作用,从而促进了 C2H2的吸附,同时SiF62-离子对C2H2和CO2的吸附选择性也起着重要作用。气体穿透实验表明该材料在C2H2/CO2分离中的实际应用,穿透循环实验进一步证明其具有良好的循环稳定性和再生能力。（2）采用孔道调控策略,以TCPP-H2和6种不同极性和大小的配体—1,3-二（4-吡啶基）苯（DPB）、1-甲氧基-3,5-二（4-吡啶基）苯（DPB-OCH3）、3,5-二（4-吡啶基）苯酚（DPB-OH）、3,5-二（4-吡啶基）苯胺（DPB-NH2）、2,4,5-三（4-吡啶基）-咪唑（TPIM）和对三吡啶三嗪（p-TPT）为有机连接体,设计合成了一系列具有不同孔隙环境的MOFs材料2-7,并系统的研究了功能化有机配体对气体吸附/分离性能的影响。研究发现,2-7对多种气体都表现出较高的吸附性能,其中在298 K下对C3H6的吸附量最高。IAST计算结果显示,不同孔隙环境的配合物的气体分离效果有很大差异,甲氧基功能化的配合物3具有最佳的C3H6/C2H4分离性能,同时官能团极性的增加也促进了 C3H8/C2H2混合气体的分离效率。（3）通过TCPP-H2与N,N’-二（4-吡啶基）-1,3-对苯二甲酰胺（DPIP）配体/N,N’,N"-三（4-吡啶基）均苯三酰胺（TPBTC）配体以及Ni2+离子的自组装反应,成功合成了两例新型的三维介孔MOFs材料8和9。气体吸附研究发现,配合物9表现出高比表面积和高气体吸附量。IAST计算结果显示,两种材料在环境条件下（298 K,100 kPa）均可以在C3H8/CH4和C3H6/CH4的混合气体中显著捕获CH4。
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