近些年来对绿色能源的需求推动了光伏产业的快速发展，而太阳能电池作为光电转化的核心器件受到了广泛的关注。目前硅基电池是商业化最成功的电池，但是转化效率已经接近理论极限。硅的带隙在1.1eV左右，寻找一种宽带隙的材料(1.7 eV-1.8 eV)制备硅基叠层电池是突破晶硅电池效率极限的有效途径。硫化锑作为一种新型的光电材料，带隙在1.7eV左右，吸光系数高，结构简单，储量丰富。将硫化锑电池作为晶硅叠层电池的“宽带隙蓝光顶电池”，提高硅电池性能，有着突破性的应用潜力。本课题围绕宽带隙硫化锑薄膜的制备及太阳能电池器件开展研究，主要包括以下内容：
　　取向可控硫化锑薄膜的制备和沉积机制研究。1)硫化锑具有独特的准一维结构和强各向异性，因而薄膜取向对于器件性能有很大的影响。本论文首先设计和研制了新的垂直气相传输沉积(V-VTD)设备，首次实现了硫化锑薄膜的取向可控制备，通过使用不同的温度沉积窗口和沉积时间可以精确获得具有[hk0]取向或者[hk1]取向的高质量硫化锑薄膜。并且与传统方法不同，该方法对吸收层的取向控制对衬底没有依赖性。2)本论文系统地分析了不同沉积时间和沉积温度下的硫化锑薄膜的取向变化。通过溶液逐层刻蚀的方式获得不同深度的硫化锑薄膜取向信息。联立上述结果系统性分析，发现硫化锑晶体生长和取向转变受到薄膜的沉积速率和反蒸速率的协同作用的影响。基于此，本论文提出了一种可能的V-VTD硫化锑晶体生长模型，揭示了不同温度和时间下硫化锑薄膜的生长成膜过程，对应的生长模型能够良好契合薄膜沉积的实验数据。
　　基于V-VTD硫化锑薄膜的CdS/Sb2S3异质结器件制备。能够作为单节电池正常工作，是和晶硅电池叠层的前提，因此本论文组装了Glass/ITO/CdS/Sb2S3/Au结构的顶衬器件。经过相关测试和分析，有[hk1]择优取向的太阳能电池显示出更高的转化效率，更少的界面缺陷，更大的内建电场和更高的外量子效率(EQE)。进一步地，优化了针对RTE体系开发的后硒化工艺，采用封闭硒化的方法在不破坏硫化锑吸收层的条件下获得更高的硒气氛，进一步改善了顶衬器件的背接触，使得器件转化效率达到4.5%，730mV的开路电压为真空法硫化锑电池的最高值。除此之外，基于V-VTD方法制备的吸收层薄膜，在Mo/MoSe2衬底上制备了CdS/Sb2S3异质结底衬结构的器件,对应的器件转化效率(PCE)达到1.5%。
　　基于V-VTD硫化锑薄膜的TiO2/Sb2S3异质结器件制备。因为硫化镉在短波存在吸收，并且含有有毒的Cd元素，本论文尝试采用喷雾热解，ALD和水热法制备的氧化钛代替硫化镉作为缓冲层。喷雾热解的氧化钛由于表面均匀性较差，性能较低。基于ALD氧化钛的硫化锑薄膜则显示出很好结晶性和极好的(221)取向，首次应用到平面结硫化锑电池中PCE为3.05%。通过优化水热法氧化钛工艺，我们将直径在数十纳米的氧化钛纳米线转变为直径达到10μm的氧化钛纳米晶块体平面薄膜，并应用到平面结电池器件。该薄膜由块体阵列组成，该结构能增加器件并联电阻，对器件漏电流有抑制作用。