【摘 要】
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近几十年来,随着工业化和城镇化不断加快,水环境污染问题日渐突出,有机废水的排放量急剧升高,其中抗生素废水已成为全球废水治理领域关注的焦点。抗生素是一种具有毒性的难降解有机污染物,其残留在水体环境中,将对动植物和生态环境产生巨大弊害。在现有抗生素废水治理工艺中,基于硫酸根自由基(SO4·-)的高级氧化技术（SR-AOPs）因其氧化能力强,反应速率快,适用范围广,操作条件易于控制及催化剂稳定性高,在抗
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近几十年来,随着工业化和城镇化不断加快,水环境污染问题日渐突出,有机废水的排放量急剧升高,其中抗生素废水已成为全球废水治理领域关注的焦点。抗生素是一种具有毒性的难降解有机污染物,其残留在水体环境中,将对动植物和生态环境产生巨大弊害。在现有抗生素废水治理工艺中,基于硫酸根自由基(SO4·-)的高级氧化技术（SR-AOPs）因其氧化能力强,反应速率快,适用范围广,操作条件易于控制及催化剂稳定性高,在抗生素废水处理方面表现出良好的应用前景。纳米碳因具有良好的生物相容性,稳定的理化性质且无二次污染,已被广泛用作高级氧化法催化剂的基底材料。本研究用三聚氰胺、六水合三氯化铁和硼酸作为前驱体,制备了一种新型内嵌碳化铁纳米颗粒的硼氮共掺杂碳纳米管（Fe3C@BN-C）。构建Fe3C@BN-C/PMS体系研究催化活化盐酸强力霉素（DOX-H）反应机理。研究内容主要为以下几个方面:（1）以一步热解法制备了Fe3C@BN-C催化剂,分别于700℃,800℃和900℃下煅烧制得Fe3C@BN-C-7,Fe3C@BN-C-8和Fe3C@BN-C-9。随后通过XRD,XPS,SEM,HRTEM,FT-IR,BET等表征手段对其晶体结构,化学组成,形态构成,比表面积,表面官能团组成等特性进行了研究。综合XRD,XPS,SEM和HRTEM的表征结果,可知成功合成了内嵌碳化铁纳米颗粒的硼氮共掺杂碳纳米管复合材料。通过分析FT-IR光谱,发现在1090-1370 cm-1处观察到对应于C-O（N/B）键的特征峰,进一步说明了N和B原子成功掺杂在碳骨架上并与碳原子结合。BET结果表明,该复合材料具有较大的比表面积和丰富的缺陷位点,并且这与材料的吸附性能和催化效率密切相关。（2）构建Fe3C@BN-C/PMS体系,以DOX-H为主要目标污染物,进行了一系列降解实验以评估Fe3C@BN-C的催化活性及体系对DOX-H的降解性能。结果表明,在PMS存在的条件下,Fe3C@BN-C-8在三种不同热解温度制备的催化剂中表现出最优异的催化性能,其在120 min内对DOX-H的降解率可达91.9%。控制p H的降解实验表明Fe3C@BN-C/PMS体系在p H=7时表现出最高效的降解能力,且对水质p H有着广泛的适应性（3-11）。循环实验的结果表明材料具有良好的稳定性和重复利用性。（3）进一步试验发现Fe3C组分、含氧官能团、吡啶氮、吡咯氮、石墨氮以及硼、氮掺杂剂等在提高催化剂活性中起着至关重要的作用。此外,猝灭试验和电子顺磁共振（EPR）研究表明,Fe3C@BN-C催化活化PMS降解DOX-H是以单线态氧（~1O2）为主要活性物质的遵循非自由基氧化途径的反应。基于LC-MS结果提出了DOX-H降解过程可能存在的14种中间产物。本文不仅为抗生素废水的治理提供了一种新颖而有价值的复合催化材料,而且为以非自由基途径为主的活化PMS的研究提供了新的视角。
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