【摘 要】
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随着四环素类抗生素的广泛使用与大量排放,对水环境造成了严重的破坏,如何高效地从水体中去除四环素对环境的保护具有十分重要的意义。高级氧化工艺（AOPs）是一种能够高效降解抗生素污染物的方法,该工艺能够通过过渡金属活化过一硫酸盐（PMS）生成强氧化性的自由基,具有高效、低成本、操作简便的优点,制备含有过渡金属的多孔材料对PMS的活化起着关键意义。金属有机骨架材料（MOFs）由金属中心和有机配体形成,具
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随着四环素类抗生素的广泛使用与大量排放,对水环境造成了严重的破坏,如何高效地从水体中去除四环素对环境的保护具有十分重要的意义。高级氧化工艺（AOPs）是一种能够高效降解抗生素污染物的方法,该工艺能够通过过渡金属活化过一硫酸盐（PMS）生成强氧化性的自由基,具有高效、低成本、操作简便的优点,制备含有过渡金属的多孔材料对PMS的活化起着关键意义。金属有机骨架材料（MOFs）由金属中心和有机配体形成,具有水稳定性优良和易改性的特点,对于PMS的活化很有应用潜力。然而,在处理难降解的抗生素污染物时,它的催化性能有限,为了得到催化性能更好的MOFs基催化剂,对其进行改性很有必要。基于此,本研究通过锰离子掺杂的方式对MIL-53（Fe）进行改性,探讨锰离子掺杂的MIL-53（Fe）的催化性能以及对四环素的催化降解机理。具体研究内容如下:（1）采用一步溶剂热法合成了不同锰离子掺杂量的Mn-MIL-53（Fe）,通过SEM、XRD、FT-IR、BET、XPS和ESR等表征方法对Mn-MIL-53（Fe）的表面形貌和化学结构等进行分析。将Mn-MIL-53（Fe）应用于活化PMS去除水中的四环素,改性之后的Mn-MIL-53（Fe）对TC的去除效率比单体更高,最高可达到93.2%。（2）探究了PMS和催化剂投加量对TC去除效率的影响,当PMS和Mn-MIL-53（Fe）投加量分别为0.3 g/L和0.2 g/L时,具有最佳的TC降解效果。（3）探究了Mn-MIL-53（Fe）在不同的初始p H值、不同浓度的共存阴离子(Cl-,CO32-,SO42-)和腐殖酸的情况下,对TC的去除效率的影响。同时,研究了不同温度对TC催化降解的影响,结果表明,TC催化降解过程是吸热反应,反应活化能计算结果为4.629 k J/mol。（4）结合自由基捕获实验研究和ESR表征结果,探究了TC降解过程中涉及到的活性自由基主要有SO4·-和·OH。（5）通过对ESR表征结果和XPS表征分析,探究了Mn-MIL-53（Fe）催化活化PMS降解TC的可能机理。（6）根据LC-MS分析,探究了Mn-MIL-53（Fe）/PMS体系中TC的降解中间产物,推测出其可能的化学结构,并进一步分析了TC潜在的降解路径。（7）研究了Mn-MIL-53（Fe）/PMS体系对TC降解的循环性能,利用ICP测定了Mn-MIL-53（Fe）/PMS体系的稳定性。并且,探究了Mn-MIL-53（Fe）/PMS体系在自来水、湘江水和医疗废水中TC去除效率的变化情况。
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