【摘 要】
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环境污染问题是目前全球面临的巨大挑战之一,尤其是印染废水和抗生素滥用等所引发的水体污染已经严重威胁到人类的用水安全。光催化技术因其绿色、可持续以及无二次污染等优势,被认为在降解去除有机污染物方面具有广阔的应用前景。近年来,铋层状结构铁电体受到研究者们的广泛关注,其内部的自发极化场能够有效驱动光生载流子的分离,有利于光催化效率的提高。作为铋层状化合物Aurivillius相的一员,Bi3TiNbO9
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环境污染问题是目前全球面临的巨大挑战之一,尤其是印染废水和抗生素滥用等所引发的水体污染已经严重威胁到人类的用水安全。光催化技术因其绿色、可持续以及无二次污染等优势,被认为在降解去除有机污染物方面具有广阔的应用前景。近年来,铋层状结构铁电体受到研究者们的广泛关注,其内部的自发极化场能够有效驱动光生载流子的分离,有利于光催化效率的提高。作为铋层状化合物Aurivillius相的一员,Bi3TiNbO9（BTNO）因其独特的能带和晶体结构被报道应用在光降解有机污染物、光分解水等领域,然而其较宽的禁带宽度（～3.1 eV）和较差的载流子迁移率限制了其光催化性能的进一步提升。本论文选择BTNO作为研究对象,通过在其钙钛矿结构B位引入不同价态的过渡金属离子或调控Ti和Nb原子比来实现对其掺杂改性。结合多种表征测试手段和理论计算研究了掺杂改性对其物相组成、微观形貌与结构、光吸收性能以及能带结构等的影响,揭示了掺杂改性在影响BTNO光降解性能方面的作用机理。主要研究结果如下:（1）采用熔盐法成功制备了Fe3+掺杂的BTNO纳米片。在可见光照射下,1%Fe-BTNO光催化剂表现出最佳的光降解活性,其对罗丹明B（RhB）和盐酸四环素（TC）的降解反应速率分别是BTNO的2.1倍和1.6倍。自由基捕获实验和电子顺磁共振（EPR）实验表明h+在降解反应中起主要贡献作用。循环实验证实了 1%Fe-BTNO具有良好的化学稳定性。基于各种实验表征和DFT理论计算结果,Fe3+掺杂后光降解性能提升的原因是多方面的。首先,在Fe3+掺杂后,Fe 3d能级与其他能级发生杂化导致禁带宽度减小进而拓宽了光响应范围。其次,由于Fe3+的变价特性,其可作为电子捕获中心来抑制电子-空穴复合。此外,Fe3+受主掺杂取代Ti4+后产生的氧空位（OVs）以及掺杂后增强的铁电自发极化协同作用进一步提高了载流子的分离率和迁移率。（2）采用熔盐法成功制备了 Ta5+掺杂的BTNO纳米片。光降解性能表征结果表明4%Ta-BTNO具有最佳的光降解效率且在可见光光照40 min内对RhB光降解率为93.3%,其反应速率是BTNO的2.7倍。结合多种表征测试结果,光降解性能提升的原因归结于Ta5+施主掺杂取代Ti4+会导致Ti3+缺陷的生成,进而改善载流子的输运能力并提高载流子浓度。通过成分设计对照组实验,即当Ta5+等价掺杂取代Nb5+时,其光催化性能相较于Ta5+取代Ti4+明显降低,进一步验证了 Ti3+缺陷对改善光催化性能的贡献。此外,自由基捕获实验表明h+在降解反应中起主要贡献作用。循环实验验证了 4%Ta-BTNO优良的循环稳定性。（3）通过调控Ti和Nb的原子比,采用熔盐法制备了自掺杂BTNO纳米片。X射线衍射和扫描电子显微镜的分析结果证实通过改变Ti和Nb的原子比能够有效调控纳米片{001}和{110}晶面的暴露比。随着Ti原子的增加纳米片暴露更多的{110}晶面,并且暴露晶面的改变会导致光催化性能的改变。相较于Ti0.95和Ti1.00样品,Ti1.05光催化剂表现出最佳的光降解活性且在可见光照射80 min内对RhB的降解率为92.4%,其降解反应速率约为Ti0.95和Ti1.00的2.8倍和1.4倍。光沉积实验表明{110}和{001}晶面分别聚集电子和空穴。结合荧光光谱、光电化学和EPR等表征手段,证实Ti1.05具有最佳的载流子分离效率和输运性能。这归因于Ti1.05具有适当暴露比例的{110}和{001}晶面,并且{110}和{001}晶面构建的Ⅱ型晶面异质结作用使得载流子分离效果达到最佳。此外,Ti4+取代Nb5+后产生的氧空位也能够促进载流子的分离和迁移。
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