生物质水解制取糠醛和5-羟甲基糠醛的研究

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木质纤维素经水解反应可得到多种化学品,本文对玉米芯原料在双相反应体系或使用M-O-L酸作为催化剂制取糠醛及糠醛渣制取5-羟甲基糠醛的反应进行了探究,以实现生物质原料的全效利用。工业糠醛都是利用水蒸气将糠醛从反应体系中携带出来,该法需要消耗大量的水蒸气。此外,糠醛副反应是阻碍糠醛产率提高的重要因素。本文以甲苯作为糠醛的萃取剂降低糠醛的副反应,考察了甲苯对糠醛产率的影响,结果表明,甲苯的加入使得糠醛的产率提高近20%。同时对反应过程中的影响因素进行了比较优化,包括Lewis酸种类(FeCl3,NaCl,CaCl2及ZnCl2)、Lewis酸和Br(?)nsted酸用量、甲苯的用量及反应温度。反应温度为170℃,反应时间为40min,1.5w%硫酸液固比为10ml/g,甲苯的量为0.27mol/g生物质,FeCl3为0.18mmol/g生物质时,糠醛的产率最高能达到61.36%。为了提高玉米芯的转化率和糠醛的产率,开发了 M-O-L酸(无机酸,有机酸,路易斯酸)共催化玉米芯制取糠醛的工艺。首先对硫酸和醋酸的共催化作用进行了研究,硫酸作为预处理催化剂和原料混合,醋酸是半纤维素水解的副产物,通过蒸汽携带补给到反应器中。结果显示硫酸和乙酸的共催化作用降低了酸的总用量。FeCl3.6H20作为助催化剂加强木糖转化成糠醛的反应过程,并能降低糠醛的分解。在180℃反应温度下,100g原料使用M-O-L酸:3.0v%的乙酸,60ml浓度为4.0wt.%的硫酸,5g的FeCl3.6H20整体催化使得糠醛产率达到 68.04%。经半纤维素水解反应后的糠醛残渣中含有大量的纤维素组分,通过催化剂作用可将纤维素水解生成5-羟甲基糠醛,本文使用离子液体1-丁基-3-甲基咪唑氯盐(BMIMC1)对糠醛渣进行预处理,纤维素的结晶度从18.4%降低到了 8.5%,并考察了预处理对5-羟甲基糠醛收率的影响,结果表明通过预处理后在100℃下预处理120min后,5-羟甲基糠醛收率提高了近35.59%。预处理后的原料进行水解反应,在反应时间为20min,反应温度为130℃,LiCl为助催化剂为0.95mmol/g原料,液固比为10ml/g的盐酸浓度为3w%为最佳的反应条件,5-羟甲基糠醛产率达到51.78%。
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